单原子催化剂的可控制备及其催化性能研究

This project is aim to develop novel single atoms structure and general synthetic methodology. Furthermore, we try to control the support, loading, coordination of the metal atoms through the traditional chemical methods such as chemical etching, precipitation, coordination reactions. The geometric and electric structures of metal sites such as bond distance, bond angle and so on will be further modulated by our synthetic strategies. At last, we will evalate the catalytic performance of single atoms catalysts through some important model reactions.

本项目旨在发展新型的负载型单原子催化剂，拓展单原子催化剂的新的合成和表征新方法，利用纳米合成方法学的手段控制负载型单原子催化剂的组成及结构，发展催化剂的表面改性的合成方法，利用基础的化学原理调控改性催化剂的电子和几何结构，实现对金属中心配位环境、配位元素、载体类别、金属的负载位点、多金属团簇的可控合成等的有效调控。最后根据不同催化反应对催化剂材料进行性能的进一步表征，研究催化剂的构效关系，从而得到具有特异性催化活性的负载型单原子催化剂。

申请人近些年来一直专注于催化剂的理性设计及精细调控，并将其应用于能源小分子“化学键”的精准活化。1，开发出一种全新的表面缺陷工程，能够将活性Ru物种单原子化并固载在金属合金的基底之上，利用更为廉价的Ru基催化剂实现了远超商业Ir基酸性电解水催化剂的活性。解决了长期以来Ru基催化剂在酸性氧化性条件下不稳定的国际性难题为电解水制氢的工业化推进重要一步；2，设计“自上而下”的气相迁移策略，将惰性的多种非贵块体金属一步转化为单原子材料，实现了高活性高稳定性的单原子催化剂的宏量制备，其中铜单原子材料可作为高活性高稳定性的燃料电池氧还原催化剂；3，基于对配位与成键的精确调控，实现了单原子、团簇催化剂精确配位结构的调控，从活性、选择性、稳定性上实现了调控与优化。解决了金属载量低、配位结构不均一的两大难题，实现了国际上首例酸性条件下稳定的非Pt氧还原催化剂，基于这个材料组装的氢空燃料电池创造了目前非Pt催化剂所能达到的最高功率密度。.在基金资助下，以通讯作者身份发表学术论文40余篇，包括Nature Catalysis（2篇），Journal of the American Chemical Society（7篇），Angewandte Chemie International Edition（5篇），Nature Communications（2篇），Advanced Materials（3篇），Joule（1篇），Energy & Environmental Science（1篇），Chem（1篇），Advance Energy Materials（1篇）。