催化阴极的设计及其在光电催化降解氯酚类化合物中的应用

In view of the great potential of photoelectric catalysis in watertreatment, there is a serious need to investigate the reaction process of photoinduced electrons on the cathode. To make the best use of photoinduced electrons can not only avoid wasting energy but also further improve the photoelectric catalysis efficiency. In this project, chlorophenol wastewater will be photoelectrocatalytic degraded by suing photoanodes with simultaneous H2O2 production or electrocatalytic dechlorination on cathodes. The conducting polymer film and various noble metals will be used to modify the cathode in order to obtain higher photoelectrocatalytic efficiency. The integration of photoanode and catalytic cathode in photoelectrocatalytic reactions was evaluated in terms of chlorophenol degradation. The relevant dynamics model and the degradation mechanism of hlorophenols with different molecular structures will be investigated to settle scientific foundation for the study of photocatalytic degradation of similar pollutants. In addition, a stable, efficient, economic chlorophenol wastewater treatment process will be established through optimizing the experimental conditions, which can provide basic data for the industrial application of photocatalytic technology.

鉴于光电催化法在水处理应用中的巨大潜力，迫切需要深入研究光生电子在阴极上的作用机理，并加以充分利用，避免能源浪费的同时进一步提高光电催化法效率。本项目拟从催化还原氧产过氧化氢和催化还原脱氯两个思路，将阴极与光催化阳极联合进行氯酚废水的协同处理。针对阴极两种不同作用方式，分别采用导电聚合物和多金属联合修饰的方法对阴极进行改性，以获得更为高效的阴极催化效果。本项目选取氯酚类物质为目标物，分别考察上述两种光电催化协同方式的处理效果，建立相应的动力学模型，并揭示不同分子结构的氯酚化合物的降解机理，为同类污染物的光电催化降解研究提供科学依据。另外，通过实验条件优化，建立一套稳定、高效、经济的氯酚废水处理工艺，为光电催化技术的工业化应用提供必要的基础数据。

氯酚类化合物是重要的化工原料，但普遍生物毒性高，易残留，部分种类还具有“三致效应”和内分泌干扰性，传统生物法处理该类废水难度大。因此，开发高效、稳定的处理方法，已经成为环境保护领域中非常重要的课题。本项目主要开展了基于阴极催化脱氯，以及联合光电催化阳极协同处理氯酚废水的研究。主要内容包括：电催化阴极的设计与脱氯性能研究；光电催化阳极的制备及对氯酚废水的处理；电催化阴极与光电催化阳极协同体系的建立与优化。结果如下：.（1）电催化阴极的研究中考察了两种脱氯电极的制备方法并优化了脱氯运行条件。其中，钯/银共修饰泡沫镍复合电极优化条件下，对五氯酚脱氯180 min后的去除率可达84.5%，高于钯、银单金属修饰电极。此外，还研究了有机导电聚合物中间层对脱氯电极性能的影响。结果表明，经过120分钟电解，4-氯酚（4-CP）脱氯效率可达99.6%，且电极稳定性良好。.（2）光电催化阳极的研究中，主要考察了nano-TiO2的掺杂对PbO2电极催化降解4-CP的影响。结果显示，nano-TiO2的掺杂使电极具有较高的析氧电位，具有一定的光催化活性，与电催化联合，可进一步提高4-CP的降解效果。此外，ano-TiO2-PbO2电极具有更长的使用寿命。.（3）电催化阴极与光电催化阳极协同体系的研究中，重点考察了催化阴极的制备及其在光电联合催化体系中的作用。结果表明，石墨阴极上负载的CeO2对于氧还原反应有良好的催化作用。优化条件下，对4-CP光电联合催化降解140 min时，4-CP的降解率可以达到84.4%。机理分析显示，H2O2和OH对4-CP的降解均起重要作用。. 本项目研究的技术运行稳定、高效，对于氯酚类废水具有较好的通用性，尤其适合用于排量小，浓度高的氯酚类废水处理，可以推广到含有该类污染物的高污染行业，是一种削减氯酚类难生物降解有毒有机污染物的有效手段。