同步辐射研究石墨烯与氧化物复合纳米片光催化机理

Efficiently transforming the solar energy into clear and effective chemical energy by water splitting is significant for solving the global energy crisis and environmental issues in the 21st century. For this goal, it is essential to fabricate the most efficient and stable photocatalysts and deeply understand their structure activity relationship and the photocatalytic mechanism.. In this proposal, we prepare to fabricate two-dimensional (2D) nanosheet composite of oxyhydroxide/graphene through liquid reaction and study their microstructure of active metal sites and the photocatalytic mechanism by in-situ synchrotron radiation experimental technology during photocatalytic process. On the basis of these results, the value state, local atomic and electron structure, chemical environment of active sites and its relationship with photocatalytic performance are systematically investigated. In combination of the first-principle calculation, the structure-activity relationship and the electronic coupled mechanisms of the nanosheet composites at the atomic and molecular levels are elucidated. This investigation will provide experimental and theoretical foundations for the optimal design and controllable synthesis of efficiently stable photocatalyst materials.

“能源危机”已成为当今世界经济持续发展的重大难题，发展新型高效的光催化材料利用光催化水分解把太阳能转变成氢能是解决人类未来能源的重要途径，但是目前在提升光催化剂的光生载流子有效分离和迁移以及了解表面催化反应机理等方面遇到了很大挑战。为此，本项目拟将羟基氧化物半导体纳米片与石墨烯复合，通过界面耦合作用将光生电子快速引出从而加速光生载流子的分离，提高其光催化水分解效率。利用原位同步辐射X射线吸收谱学技术研究光催化过程中羟基氧化物/石墨烯复合纳米片金属催化活性中心的局域原子和电子结构，阐明石墨烯耦合对光催化剂局域原子和电子结构的影响以及载流子迁移的调制作用，并结合第一性原理理论计算，深入认识羟基氧化物/石墨烯复合纳米片光催化水分解反应机理。该项目的开展将为进一步设计可控合成高效稳定的光解水催化剂材料提供实验依据和理论指导。

能源和环境是21世纪人类面临的两大基本问题，构建新型高效的光催化材料将太阳能转变成氢能是解决能源和环境问题的重要途径。为了实现从分子原子水平上设计和构建高效的光催化剂，需要深入认识光催化过程中催化剂表面微观结构变化和催化反应机理。本项目采用自下而上的策略合成超薄的复合过渡金属氧化物基纳米片，利用超薄纳米片之间的电荷耦合作用，显著提升复合纳米片材料的光电性能。利用同步辐射XAFS技术结合XPS、电化学表征等其他实验手段，研究不同过渡金属氧化物基复合纳米片体系光催化反应过程中，催化反应活性中心的局域结构、电子结构及其变化规律，深入探讨催化剂光解水的反应机理。第一性原理计算分析水分子在催化剂表面的解离路径，结合同步辐射XAFS实验结果研究水分子解离与催化活性中心结构演变的关联，从实验和理论两方面深入认过渡金属氧化物基复合纳米片催化活性来源以及催化反应机理。为优化设计和可控合成高效稳定过渡金属基光催化材料提供实验依据和理论指导。