白光LED用荧光粉溶液燃烧控制合成新技术和机理及其相关发光性能研究

本项目以以熔盐化学和燃烧化学理论为基础，针对溶液燃烧合成中普遍存在的诸如粒子烧结团聚、形貌不规则和粒度分布宽等问题，拟选择两种白光LED荧光转换材料――已商业化的Y3Al5O12:Ce3+和新颖的RE3NbO7:Ln为研究对象，采用在传统溶液燃烧合成中加入惰性可溶性盐助并结合微波引燃和辐照的技术手段进行控制合成，探索溶液燃烧合成中盐和燃料的种类及用量、微波辐照和热处理、引燃方式等对产物粒子大小、形貌、结晶度、物相和分散性等微结构的影响及作用机理，进一步发展和完善纳米材料的溶液燃烧合成技术，寻求粒子微结构控制合成的新手段，同时研究LED荧光转换材料微结构与其发光性能的关系。本项目研究的微波盐助溶液燃烧合成法在纳米材料的控制合成方面不仅有较高的学术研究价值，而且该法有良好的工业化应用前景，有望发展成为一种高效、节能、经济、清洁和通用的绿色化学合成方法。

白光LED由于寿命长、能耗低、热量低和响应时间短等特性，被公认为21世纪最有价值的新光源。本项目针对溶液燃烧合成中普遍存在的诸如粒子烧结团聚、形貌不规则和粒度分布宽等问题，选择白光LED用YAG:Ce3+和RE1-xNbO4:xEu3+ (RE =Y, La) 为合成对象，采用微波盐助溶液燃烧合成和微波辐照的后处理进行控制合成，探索了合成中盐和燃料的种类及用量、微波辐照和热处理、引燃方式等对产物粒子大小、形貌、结晶度、物相和分散性等微结构的影响及作用机理，研究了材料微结构与其发光性能的关系，本项目针对铌酸盐基荧光粉,采用溶液燃烧法合成中存在的诸如引燃前出现沉淀、导致后续热处理成相温度高，形貌不规则和粒度分布宽等问题，从合成Y1-xNbO4:xEu3+和Y3-xNbO7: xEu3+着手，提出了新颖的盐助喷雾燃烧合成法技术，系统地研究了合成过程中辅助盐的种类和用量、燃料的用量、硝酸铵的用量、引燃温度、煅烧温度和前驱体溶液浓度等对产物成相、粒子形貌和发光性能的影响，初步讨论了合成荧光粉过程中盐对产物粒子大小和形貌的作用机理。.研究表明：（1）采用盐助燃烧法可以直接合成强烈吸收微波的YAG:Ce3+前驱体，基于前驱体的特性，可以利用微波辐照直接加热还原，无需借助微波吸收材料的热传导非均匀加热。该法通过调控盐的种类和用量、燃料的种类和用量、引燃条件、热还原方式可以在亚微米到数十微米范围内有效控制粒子的大小、形貌和分散性，无需球磨就能得到高分散，大小均匀、形貌规则，高发光性能的产物粒子。由于合成速度快、合成流程短、煅烧温度低、节能，本法制备超细高性能YAG: Ce3+有较好的工业应用前景，同时也为铝酸盐基材料的控制合成提供了一种高效、节能、经济、清洁和通用的绿色化学合成方法。（2）采用盐助喷雾燃烧法可以一步合成纯相的Y0.95NbO4:0.05Eu3+的亚微米球形粒子, 通过1100℃热处理KCl辅助喷雾燃烧产物3h 就能合成纯相的Y2.5NbO7:0.5Eu3+超细荧光粉，远低于高温固相合成温度。合成铌酸盐基荧光粉, 采用超声雾化燃烧避免了成分偏析 前驱体溶液中引入辅助盐不仅促进了产物成相，而且有效地抑制了粒子的团聚烧结。由于合成速度较快、产物粒径小、分散性好、后处理温度低、节能等优点，该法有望在超细/纳米发光材料控制合成方面具有更广阔的应用。