炭基光催化复合材料与高能效等离子体降解有机废水的协同效应及其机理研究

项目以高效处理苯酚为代表的芳香类工业有机废水污染物为背景，通过研制低能耗高能源转化效率的等离子放电水处理反应器和适用于放电水处理反应器，使之达到孔结构设计可匹配不同维度尺寸与空间形态的目标分子并合理限定其在动态吸附过程中的相对位置的活性炭纤维复合光催化材料（ACF/TiO2），研究非平衡等离子体与ACF/TiO2联合降解有机废水的协同效应。通过分析液相反应和ACF/TiO2表面的光催化反应，测定使用前后ACF/TiO2吸附量，评价液相反应、ACF/TiO2的吸附及光催化反应在联合处理中的贡献，通过分析多项传递过程作用机理，模拟并探索气-液-固三相放电水处理反应器降解有机废水协同机制，探讨影响协同作用的关键影响因素。通过强化界面传递效率，优化催化剂和吸附材料结构，大幅提升处理效果。为等离子水处理技术的高能效大规模应用提供基础，为不同类型的有毒、难生化降解的工业废水处理提供新的技术和理论指导。

项目致力于非平衡等离子体与ACF/TiO2复合光催化材料体系降解有机污染物和剧毒重金属离子的协同效应和微观作用机理研究，可为有毒、难生化降解的废水处理提供新的思路和理论依据。.主要结论如下：.1..探索获得了硝酸铁改性ACF与非平衡等离子体协同降解甲基橙机理。发现硝酸铁改性ACF样品不仅可以增加表面刻蚀，实现进一步扩孔，还可以增加ACF样品表面的活性点。ACF表面的Fe2O3和C-Fe-O在高压脉冲在高压脉冲放电反应体系中发生了自由基反应和电子转移反应。反应30min后甲基橙降解率达到99.5%，比单独脉冲放电提高了19.5%,与高压脉冲放电反应的协同强度高达62。.2..突破性地提高了催化剂的可见光催化活性。通过对Ag和Sm对纳米TiO2的共掺杂体系的系统研究，在两种离子协同作用下，45分内可将200ng/L的甲基橙完全降解消除，是目前高内外最好的处理结果。.3..发明了一种高能效连续流密闭型气相高压脉冲放电水处理装置。该放电水处理装置对亚甲基蓝水溶液的降解率高达98%。.4..发现在辉光放电体系内，Cr(VI)的还原与无机/有机污染物的氧化去除之间具有协同作用。辉光放电等离子体技术诱导还原水溶液中剧毒性Cr(VI)离子，辉光放电等离子体/Cr(VI)复合体系氧化了无机污染物As(III)。Cr(VI)与H2O2的反应可强化辉光放电体系内•OH的产量，促进无机/有机污染物的氧化去除，同时•OH的消耗可有效抑制Cr(III)再次被氧化为Cr(VI)。.5..提高能量输入增强了辉光放电效果，从而诱导更多活性物种的产生，大大提高了能源效率。当能量输入从530 V/80 mA增加到600 V/140 mA时，Cr(VI)的还原效率从53%上升到77%，同时As(III)的氧化效率从96%上升到100%.6..辉光放电复合体系处理废水微观作用机理研究表明：在等离子体与液体界面间通过高压放电作用可产生高能离子H2O+，它可有效轰击水分子使其转化为 •H，•OH 以及水合电子等。同时，在等离子体区域内产生的水蒸气发生的分解反应同样可促进上述活性物质的产生。Cr(VI)的还原以及有机/无机污染物的氧化之间可发生协同作用。.7..使用辉光放电等离子体/芬顿反应复合技术同步实现了As(III)的氧化以及砷的原位固定脱除。洛克沙砷可转化为无机砷，并在沉淀中砷的主要存在形式为As(V)