水滑石—陶瓷过滤器复合材料的构筑及其脱硝除尘一体化性能研究

This project has been focused on the fabrication of layered double hydroxides (LDHs) based film on the ceramic filter to form the integrated layered double hydroxides (LDHs)-ceramic filter composite material, which can efficiently remove the NOx and dust simultaneously. The properties of pore structure, surface/interface structure, and the active sites will been systemly studied, for the purpose of achieving high denitration and dedusting efficiency with strong binding force, low pressure drop, and highly dispersed active sites. The target of this project is to overcome the key problem of weak binding force, channel jam and poor dispersity for the composite materials, uncover their structure-function relationships, and ultimately obtain new and efficient composite materials for NOx and dust removal.

本项目提出以水滑石（LDHs）基薄膜催化材料为脱硝活性单元，陶瓷过滤器为支撑和过滤单元，构筑LDHs—陶瓷过滤器脱硝除尘一体化复合材料。以脱硝除尘性能为导向，增强薄膜与陶瓷基底结合力、降低除尘压降、提高活性位分散度，并对该类复合材料的孔结构、表面与界面结构、活性位结构与取向、以及脱硝除尘一体化性能进行系统和深入研究。最终克服该类复合材料结合力弱、堵孔、活性位分散不均等关键制备技术难题，揭示其结构-性能关系的关键科学问题，获得一类新型高效脱硝除尘一体化复合材料。

发展兼具脱硝除尘功能的陶瓷滤芯复合材料对于实现烟气一体化净化具有重要的应用价值，但如何制备结合力强、压降低、活性高的复合陶瓷滤芯材料是该领域面临的重要科学与技术问题。本项目提出基于水滑石（LDHs）原位生长方法，将含有脱硝活性元素的水滑石前体与陶瓷滤芯复合，构筑LDHs—陶瓷过滤器脱硝除尘一体化复合材料。首先调变CuMAl-LDHs的双金属种类 (M=Co、Ni、Zn、Mg)，确定CuZnAl-LDHs前体制备的脱硝催化剂具有最高的脱硝活性；然后优化CuZnAl-LDHs前体Cu/Zn比例，活性性能最优的Cu2ZnAl-LDHs前体组成，获得最佳脱硝性能的LDHs前体的组成和比例，且所制备的水滑石基脱硝催化剂还具有一定的中高温抗水中毒性能；进一步通过XRD、SEM/TEM、TPR/TPD、BET等多种研究方法揭示了LDHs前体二价元素与三价元素相互分散的性质，促进了脱硝活性位的分散和脱硝活性的提升。随后采用水滑石原位生长的方法，在陶瓷滤芯孔道内壁生长了微米级LDHs前体薄膜，所制备的LDHs—陶瓷滤芯复合材料200度脱硝活性即可大于80%，压降低于500 Pa，超声脱落率低于2%，成功解决脱硝滤芯复合材料压降高、易脱落、活性位难分散难题。基于对催化滤芯复合材料活性与压降匹配的科学与技术问题认识，进一步筛选了不同种类和孔结构的滤芯基底，发现孔隙率高、孔道均匀的陶瓷纤维滤芯最具应用前景，并探索催化剂浆液稳定性和铁基高温脱硝滤芯的制备和性能，为脱硝滤芯复合材料的工业应用做了一定的探索和铺垫。