nZVI颗粒和树脂载体之间的相互作用在污染物去除中的影响机制研究

The composite materials of polymeric functional support and nanoscale metal particle combines the functions of organic support and metal active center, and the technical principle for its application in the removal of pollutions is one of the focuses in the research of pollution control chemistry. In view of the poor understanding on its functioning mechanisms, this study, on the base of adjustment of the structure of polymeric support, aims at knowing the framework, special surface area, pore diameter and functional group of polymeric support in relation to the structure and performance of nZVI particles. Taking inorganic anionic nitrate and metal plumbum cationic as object pollutants, systemic research will be conducted to reveal the coupling mechanisms of these support and nZVI particles in their functioning. Furthernore, the effect of coexisted materials in water on the functioning of the composites is also to be examined. The results could supply the scientific and technical bases for the design and preparation of similar organic support and nanoscal metal particle composites and their application in water pollution control.

树脂功能载体-纳米金属颗粒复合材料结合了有机载体和金属活性中心两者的功能，将其应用于污染物去除中的技术原理是污染控制化学研究的热点问题之一。本项目针对目前对树脂载体和纳米零价铁金属颗粒的相互作用在复合材料对污染物的去除中的作用机制研究匮乏的情况，拟以功能化树脂载体的结构调控为基础，重点研究树脂载体的骨架、比表面积、孔径、功能基团等结构特点与nZVI金属颗粒结构和性能的匹配性，以水体中常见的无机阴离子NO3-和重金属阳离子Pb2+为目标污染物，系统的研究此类功能载体-纳米金属复合材料中载体和nZVI颗粒的耦合作用机制，并在此基础上，考察水体中常见的共存物质对此耦合作用的影响，为水污染控制及同类有机载体-纳米金属颗粒环境复合功能材料的设计、制备和应用研究提供理论参考和技术支持。

树脂功能载体-纳米金属颗粒复合材料结合了有机载体和金属活性中心两者的功能，将其应用于污染物去除中的技术原理是污染控制化学研究的热点问题之一。本项目制备出系列具有不同骨架、比表面积、孔径和功能基团的离子交换和超高交联树脂作为载体，考察了引入nZVI的前驱体类型、浓度和溶剂组成对复合材料结构的影响，并通过多种手段对复合材料的微观结构进行了系统表征。系统研究了树脂载体和nZVI颗粒活性中心在污染物去除中的耦合作用机制，考察了复合树脂对NO3-或Pb2+的去除能力和动力学性能，以及材料的稳定性和微观结构变化过程，对复合材料的离子交换和化学还原两种功能进行了定量比较和影响机制阐述。研究了水中常见共存物质Cl-和SO42-、Ca2+和Mg2+以及腐殖酸对复合树脂载体和nZVI的耦合作用的影响。研究结果表明各树脂载体所带功能基团的数量是影响最终合成的复合材料所引入nZVI含量差异的最主要原因；复合材料中nZVI的尺寸均为纳米级，这是载体所含功能基团带有电荷造成；功能基团的分布状况显著影响nZVI在载体颗粒中的分布；ZVI的引入对载体的比表面积基本无影响，使树脂内部孔结构更紧实；受载体孔道的保护作用，复合材料颗粒表面氧化态Fe的比例较高，而内层Fe(0)所占比例较高。复合树脂对于污染对象的去除具有载体的离子交换和nZVI的化学还原两种作用，且离子交换作用所占比重较大、速率相对较快；复合树脂的去除效率和速率以及材料的稳定性主要受载体孔道结构、功能基团的分布以及由载体结构所导致的引入载体的nZVI颗粒的大小和活性影响。低浓度的Ca2+和Mg2+轻微促进Pb2+的去除，高浓度时则抑制；相比较于载体树脂所含的磺酸基，腐殖酸易于与树脂上的季氨基结合，在低浓度时促进载体树脂对Pb2+的吸附，在高浓度时抑制nZVI对Pb2+的还原；Cl-和SO42-均促进了复合材料中nZVI对NO3-的化学还原，且电负性更大的SO42-的促进作用更强。项目所获得的研究理论成果初步阐明了复合材料中树脂载体和纳米金属活性中心之间的相互耦合作用机制和强弱对比，为水污染控制及同类有机载体-纳米金属颗粒环境复合功能材料的设计、制备和实际应用研究提供了一定的理论参考和技术支持。本项目共发表相关SCI研究论文4篇；申请国家发明专利1项；培养硕士研究生2名,本科毕业生12人。