典型导热高分子复合材料界面热阻的研究

Interfacial thermal resistance (ITR) is the bottleneck problem to obtain polymer composites with high thermal conductivity. However, relevant research has been seldom reported because of the difficulties in characterization. In this study, by utilizing the advanced micro-nano-fabrication technology model structures of polymer matrix/thermal conductive filler interface will be prepared. Femtosecond laser can stimulate high instantaneous heat flux and strong heat reflective signal, so that the micro-and nano-scale heat transport in sub-picosecond to a few nanoseconds can be characterized. Therefore, we choose two-color femtosecond pump-and-probe system to investigate ITR of model samples. Furthermore, the heat transfer process across interfaces will be simulated and analyzed by molecular dynamics method. The influence of the interface nano-structure and chemical composite on the thermal resistance will be studied accordingly. After that, we could find out the microscopic mechanism of polymer/filler interfacial thermal resistance, and provide the experiment and theory basis for the preparation of highly thermally conductive polymer composites from interface perspective, which is urgently needed for the microelectronics and chemical industry.

界面热阻是制约高导热高分子复合材料获得的瓶颈问题，但其表征难，相关研究极为匮乏。本项目利用模型化手段，根据高分子复合材料中导热组分/基体不规则的微、纳界面特征，设计可测界面热阻的传感层/纳米高分子薄膜/导热组份的结构模型，并通过微纳米加工技术来实现样品制备。利用飞秒激光可激发极高瞬时热流密度、产生较强的热反射信号，从而实现亚皮秒至数纳秒内微、纳米尺度热输运过程测量的特点，运用双波长飞秒激光抽运-探测系统对传感层/纳米高分子薄膜/导热组份系列样品界面热阻进行表征，获得影响界面热阻的主要因素及其变化规律。在实验结果基础上确定参量，运用分子动力学方法对热输运过程进行模拟分析，揭示界面两侧组成材料本身的属性、界面微观结构等对界面热阻影响的规律。进而揭示高分子材料/导热组份界面热阻机制，从界面的角度为高导热高分子复合材料的获得提供理论与实验依据。支持微电子和化工生产等领域对此类材料的迫切需求。

导热高分子复合材料具有电绝缘性、韧性好、易加工和低成本的优点，可广泛用于微电子封装和换热等领域。但导热高分子复合材料低的热导率，使其在上述领域的应用受到严重的限制，其中填料与基体的界面热导低（界面热阻大）是制约高分子复合材料热导率提高的瓶颈。但相关基础研究极为匮乏，界面热输运性质表征十分困难是主要原因之一。导热高分子复合材料中基体/导热组分界面，包含多尺度微、纳界面特征，不易于直接测量其界面热导。本项目根据该特征，以高分子/氧化铝界面热导为研究对象，提出模型化方法，设计可实施测量的传感层/纳米高分子薄膜/单晶氧化铝（SC-Al2O3）的模拟结构模型。利用真空蒸镀、旋转涂膜、自组装的纳米薄膜制备技术实现模拟结构模型样品的制备，运用飞秒激光时域瞬态热反射系统（TDTR）对结构模型样品的界面热导进行表征。主要研究了几种典型高分子材料（无规聚苯乙烯（aPS）、聚丙烯（PP）和高密度聚乙烯（HDPE））与SC-Al2O3之间的界面热导。首次，实验研究了界面结合强度对有机/无机固固界面热导的影响，结果表明界面结合强度越大，界面热导越大。进一步证实了，界面相容性越好，界面热导越大的规律。获得了结晶型高分子（sPP、iPP、HDPE）与SC-Al2O3界面热导与热处理工艺之间的关系。为高导热高分子复合材料的获得提供理论与实验依据。