直接甲醇燃料电池石墨烯基扩散层电极及传质机理研究

直接甲醇燃料电池因其高的能量转换效率和能量密度而成为最具潜力的微型电源之一，但由于受到电极材料和结构的限制，其功率密度仍然偏低，不能满足实际应用需要。我们在前期研究工作中发现，对电极扩散层的改进能够促进传质，改善电极动力学，显著提高电池性能和放电稳定性。基于此，本项目提出将高比表面积的石墨烯材料用作直接甲醇燃料电池扩散层基底，通过液相超声喷涂法制备具有多孔有序结构的电极扩散层及膜电极集合体。同时通过相关的表征与分析测试，研究扩散层物相组成、多孔结构、表面形貌等与电极传质动力学参数及电池性能之间的关系，并通过气液两相流模型模拟电极传质过程，获取扩散层传质行为、传质机制方面的规律性认识，为电极结构设计和高性能的膜电极集合体的开发提供实验基础和理论依据。

本课题旨在设计、开发新型的基于高比表面积和高导电性能的石墨烯材料的催化电极、电极扩散层及膜电极集合体，并将其应用于直接甲醇燃料电池，通过石墨烯的多孔结构、形貌与表面官能团的调控研究电极的物相组成、多孔结构、表面形貌等与传质动力学参数及性能之间的关系，探索电极传质动力学限制的机制，揭示电极多孔结构等对电化学反应动力学的影响。主要研究内容包括：(1)系统研究和总结了多孔石墨烯的原位热解合成方法，获得介孔结构石墨烯和功能化石墨烯制备的最佳条件；(2) 将以氮化碳为牺牲模板原位热解合成的介孔石墨烯作为阴极扩散层材料构建了介孔石墨烯基膜电极，并将其应用于直接甲醇燃料电池研究。该阴极扩散层有效促进了氧气的传输和水的反渗透，电池功率密度提升约20%，电流效率和放电稳定性显著增强；(3) 利用碳基材料的大的孔径与孔隙率对电活性物质传输的促进作用设计了介孔阴极扩散层和有序化电极，并考察扩散层的孔结构与表面亲憎水性能对电极传质和电池性能的影响。(4) 以氧化石墨烯和商业化碳黑为原料，经真空过滤和化学还原制备了石墨烯基多孔扩散层基底，并应用于直接甲醇燃料电池扩散层，遗憾地是该扩散层基底材料虽然具有较高的导电性能，但气体传输性能尚不理想，还有待进一步探索。. 此外，开展了两项与本项目密切相关的研究工作：(1)石墨烯基非贵金属电催化剂的合成与性能研究；(2) 直接甲醇燃料电池高性能碳载Pt基催化剂的合成与性能研究。