金刚烷类在煤岩热演化过程中形成与转化

The limited understanding of some basic problems such as diamondoids’ forming mechanisms and evolution rules in formation is the key problem to restrict its application in petroleum exploration. A common problem in the previous research is that the researchers have not integrated with practice geological evolution profiles (or continuously collect the samples that can use in stratigraphic correlation )to study the thermal evolution regularity of diamondoids. The geochemical characteristics and hydrocarbon potential of the coals from J1-2y in Muli area of Qilian mountain have been researched in applicant’s previous study. It is found that a great deal of coals from different mines in different tectonic belts in that depression have high similarity in formation environment, organic matter and clay minerals composition. And the samples have been discovered to be continuous in thermal evolution (with Ro ranged in 0.48%～2.06%)..The initial research results indicated that the content of low-level diamondoids increased with thermal evolution. A method of actual geological samples compared with the thermal simulation samples, and distribution characteristics combined with absolute concentration will be adopted to study the forming process and evolution feature, so that the thermal evolution rules of the low-level diamondoids will been delineated and the evolution mechanism will been discussed. The research results will provide importance in deeply understanding the forming mechanisms and the application in many different ways in petroleum exploration.

对金刚烷类在地质体中的形成机理与演化规律等基础性问题认识不足，是制约其在油气勘探领域应用成效的关键因素。前人的研究存在一个普遍问题是没有结合实际地质演化剖面（或具可对比性的连续样品系列）来研究金刚烷类的热演化规律。申请者在前期研究中，对南祁连木里坳陷中侏罗统窑街组煤岩进行了系统的地化特征研究，发现在坳陷不同构造部位煤矿中采集的大量煤岩样品在形成环境、有机质及黏土矿物组成等方面具有高度的相似性，而在热演化程度上具有连续性（RO为0.48%～2.06%）。对这一样品系列初步研究表明，随热演化程度的增加，低级金刚烷类具有从无到有、含量从低到高的演化特征。采用实际样品系列与热模拟样品系列对比、分布特征与绝对浓度相结合的研究方法，对低级金刚烷类在地质体中的形成过程与演化特征进行研究，阐明其变化规律与演化机理。研究成果对于深入认识金刚烷类成因及形成机理、推动其在油气勘探众多领域的应用都有重要意义。

金刚烷系列在油气勘探领域具有广阔的应用前景，但目前对于其形成与演化规律的认识还很有限。近年来受到有机地球化学界的广泛关注并成为研究热点。该项目正是聚焦金刚烷形成与演化规律这一关键问题，利用自然演化样品系列和热模拟样品系列对比研究的方法，探讨低级金刚烷类在煤岩热演化过程中的形成与转化特征，并总结其演化规律。通过三年的研究，按计划完成了设计的科研任务，取得以下认识。.1）对B040-4、B039-1两件低熟煤样进行了密闭体系加水生烃热模拟实验，在250~500℃温度范围内（RO分布范围0.55%~3.05%），模拟样品成熟度参数与模拟温度之间具有很好的相关性和重复性。.2）热模拟样品系列残留沥青浓度随成熟度的增加，具有先增加而后降低的趋势，在300℃（RO=0.93%）时达到峰值，符合煤岩生烃的一般演化规律。20S /20(S+R)- ααα-C29甾烷、ββ/(αα+ββ)-C29甾烷、三环萜烷/藿烷、Ts/Tm、MPI、MPR、F1、F2等饱和烃和芳烃成熟参数值分布合理，在各自适用区间内，参数值与RO之间都有很好的正相关性。.3）在热模拟样品系列中检测到完整的低级金刚烷系列，包括单金刚烷（到C5-A）和双金刚烷（到C3-D）。低级金刚烷各烷基系列绝对浓度随着RO的增加，是先增加而后降低的，浓度峰值对应的RO=0.93%。绝对浓度的演化规律表明金刚烷系列经历了形成-富集-破坏的演化过程。.4）随热演化程度的增加，整体而言As/Ds和MAs/MDs都有降低的趋势，表明在较高的热演化阶段，单金刚烷系列相对更加容易破坏。在RO>0.75%的区间，As/Ds随着RO的增加是快速降低的，随后逐渐缓慢降低。MAs/MDs随RO的演化规律不明显。认为利用金刚烷浓度比值参数表征成熟度需要谨慎。.5）MAI作为成熟度参数，在RO<2.0%的阶段，整体特征是随RO的增加而增加的，但是其间存在一些小的波动。EAI值在RO=1.30%~1.45%的阶段达到峰值后，在RO=2.0%之前有一定的降低，随后基本保持稳定。DMAI-1和TMAI-1在RO>1.50%的阶段随RO的增加明显增加，可作为有效的成熟度参数。