基于谷物阿拉伯木聚糖/蛋白质互作体系组装新型水凝胶的规律及性能研究

Double-network (DN) hydrogel has the quality of favorably mechanical characteristics and environmental stability with the super porous structure or helical curly structure. Protein/polysaccharide double-network hydrogel is bonded by two separate hydrophilic polymer cross-linked network through physical and chemical covalence. In our previous study, corn arabinoxylan (AX) was hetero-covalent linked with bovine serum albumin (BSA), using horseradish peroxidase (HRP), to improve the emulsifying properties. This study mainly focuses on the molecular characteristics and functionality of AX derived from different grain sources; assembling electrostatic combination between AX and protein; the double-network hydrogel enzymatic mediated (HRP, laccase, MTGase) by the hetero- and homo-conjugation of AX and proteins; studying key mechanics indexes of the hydrogel, such as the storage modulus, dynamic loss modulus, viscoelasticity; furthering the application of DN hydrogel in carrying food nano-particles, including the stability of embedding the nano-particles into hydrogel network and the controlling of particle release. This study gives a deep understanding to the mechanism and function of the formation of the AX/proteins covalent compound in DN hydrogel system.

蛋白质/多糖双网络（DN）水凝胶是将两种相互独立的亲水性生物聚合物交联而成的凝胶网络，具有良好机械性和环境稳定性。前期研究发现：玉米纤维胶阿拉伯木聚糖（AX）与BSA共价交联，产生分子间及分子内交联共价物，界面活性及凝胶性改善。本项目拟在分析不同谷物AX多分枝结构、组成特异性基础上，以AX/蛋白质为凝胶基质，结合混合体系静电作用，通过漆酶、过氧化物酶及谷氨酰胺转氨酶诱导DN水凝胶形成，研究单元均一、混杂或相嵌凝胶网络形成的特异性，揭示基于谷物AX/蛋白质生物聚合物互作体系构建DN水凝胶的规律和内在机理；基于物性学研究基础，评价水凝胶粘弹性、粘度、储能模量、损伤模量等流体力学性质和半固体机械性能；结合多种凝胶微结构分析及荷载稳定性、释放可控性研究，阐明凝胶微结构变化对其性能的影响。本研究为开发谷物AX新资源，构建结构性能可控化的新型水凝胶，开发生物利用率良好且具靶向性的新型载体提供理论参考。

本研究以玉米麸皮、小麦麸皮和红白高梁麸皮为原料，在25°C、85°C下提取阿拉伯木聚糖(AX)，研究其分子特性和乳化性能。探究小麦阿拉伯木聚糖(WBAX)中蛋白质含量对其乳化特性的影响规律，并将其与乳清分离蛋白复合，对复合物的乳化特性进行研究。此外，比较了3种WBAX (AX9023、AX58和AX27)的分子特性和凝胶性。以AX9023及大豆分离蛋白(SPI)为原料复合制备双网络凝胶，研究AX浓度、SPI浓度及pH值对双网络凝胶性质的影响规律；接着经漆酶催化和加热两步成胶法，构建WBAX-SPI双网络乳液凝胶体系，研究了油相比例、乳液含量以及凝胶基质等因素对双网络乳液凝胶性能的影响。最后，对包埋有β-胡萝卜素的乳液、SPI乳液凝胶、AX乳液凝胶、WBAX-SPI双网络乳液凝胶进行体外消化模拟，并探究其消化规律。主要的研究结果如下：.1. 高粱麸皮AX具有更高的阿魏酸、蛋白质含量和分枝度。在85℃提取的AX的分子量较低、阿拉伯糖与木糖比例高。以高粱麸皮AX为稳定剂的乳化性能较好，其次是玉米麸皮AX和小麦麸皮AX。.2. 研究发现WBAX乳液粒径随其所含的蛋白质含量升高而降低，但当蛋白质含量大于4%时，乳液粒径基本保持稳定。WBAX与蛋白质复合物乳化特性优于WBAXs和蛋白质单体，且其乳化特性受到蛋白质含量和种类的影响。.3. AX9023 具有高分子量和阿魏酸含量可形成更有弹性的凝胶。3%的WBAX与9%的SPI复合形成的双网络凝胶具有良好的机械性能，且凝胶的储能模量显著高于单一网络的WBAX或SPI凝胶。双网络乳液凝胶制备的最佳条件为：油相比例φ=0.10，乳液含量15%，WBAX浓度3%，SPI浓度9%。.4. 在消化过程中，乳液内β-胡萝卜素的释放率最高，而将其填充于凝胶网络内部后，可显著降低β-胡萝卜素的释放率。由于SPI在消化过程中易被胃蛋白酶和胰蛋白酶水解，导致SPI乳液凝胶几乎被完全水解。WBAX-SPI双网络乳液凝胶在消化初期具有较大的β-胡萝卜素释放率。WBAX-SPI混合凝胶对SPI具有一定的保护作用。