基于集成微通道的高通量液滴制备装置及其机理研究

Monodisperse emulsions produced by microfluidic methods are widely used in biology, pharmacy, fine chemical engineering and food engineering. However, the throughput of droplets by microfluidic methods is too low and the materials of the microfluidic devices are limited, preventing these methods being applied in mass production. Based on step emulsification, the microcapillary films containing integrated microchannels are combined with specified structures to create an abrupt change of constraint for droplets generation. Benefiting from the low cost of microcapillary films and its wide choices of materials, the droplets generators are easy to be integrated so that the throughput of droplets preparation can be scaled up. Depending on geometric sizes, flow rate and material properties, repulsion or coalescence happens when the dispersed fluid tips from neighboring channels encounter at the step, which leads to the production of single component or multicomponent droplet respectively. Networked and three-dimensional microcapillary films are used in step emulsification to achieve more complex multicomponent droplets and droplet encapsulations. Dynamics of step emulsification, coalescence in quasi-2D space and the influence of geometric sizes, fluid properties and boundary conditions on them are studied. The theoretical prediction on droplet sizes and production frequencies is carried out. These provide a theoretical basis for the production process and equipment design of industrial high-throughput droplet generation.

利用微流控方法制备的单分散乳液在生物制药、精细化工和食品工业等领域有重要的用途。然而微流控液滴技术的制备通量低及用材范围窄一直是阻碍其走向工业化应用的主要问题。基于台阶式乳化原理，将包含一系列平行微通道的薄膜与特制的夹板结构组合设计，建立具有约束突变结构的液滴制备单元。鉴于微通道薄膜加工成本低和用材广等特点，可将该液滴制备单元大量集成，易于实现液滴制备通量的工业化放大。通过控制几何尺寸、流量和材料等参数，使得相邻通道的离散相流体发生排斥或聚并行为，分别实现单组份和多组分单分散液滴的高通量制备。将微通道薄膜进行网络化和立体化设计，再进行台阶式乳化，则可制备更复杂的多组分液滴和液滴包裹。研究台阶式乳化的动力学问题和准二维空间中液滴的聚并机理，考察结构尺寸、流体特性以及边界条件等对上述过程的影响，并对液滴的尺寸和制备速率等进行理论预测，从而为高效大通量工业化液滴生产工艺和装备设计提供理论基础。

液滴微流控在生物制药、精细化工、轻工和食品工业等诸多领域具有重要用途。本项目搭建了基于台阶式乳化的微通道集成液滴制备装置，通过控制几何尺寸、流量和材料等参数，使得相邻通道的离散相流体发生排斥或聚并行为，从而分别实现单组份和多组分单分散液滴的高通量制备。研究了单组分液滴的台阶式乳化机理，统计油水体系不同模式下液滴的形成差异，得出流率临界值58mL/h，相应毛细数为0.042。研制了一种基于电润湿台阶乳化的液滴制备与尺寸控制装置，能够根据预设的液滴尺寸进行实时调整，使液滴的总体CV值从1.4%降低到了0.5%。既可比现有的微流控技术在更大范围内调整微液滴的尺寸，也可利用电润湿消除流量波动造成的微液滴尺寸波动，从而制备超均匀的微液滴。对于多组分液滴生成，提出采用电融合方法，通过电信号控制不同通道分散相的融合与否以及融合位置，从而稳定、准确地制备所需直径的多组分液滴，且可调控液滴尺寸对流量的影响规律。.进一步优化高通量液滴制备的结构装置和工艺参数，并对液滴的尺寸和制备速率等进行准确的理论预测。深入开展了空间约束突变结构中多相流动和准二维空间中液滴的聚并机理研究，揭示台阶式乳化的动力学规律。提出基于壁面接触角的微液滴直径调控方法、基于电润湿台阶乳化的微液滴制备及调控方法以及基于协同流动台阶乳化的微液滴制备及调控方法，进一步提升液滴高通量制备的可控性与精确性。对芯片壁面接触角的研究发现，协同流动增大了台阶乳化中壁面接触角的可应用范围。台阶乳化中壁面接触角小于140°不能生成微液滴；而在协同流台阶乳化中，壁面接触角为90°时提高连续相协同流速仍可生成微液滴。探索基于集成微通道的高通量液滴制备装置在多组分液滴制备、微反应、高通量液滴包裹等领域的应用。研究成果对多组分液滴界面调控和微纳尺度流动学科发展具有重要的科学意义，对于生物医学工程、微化学工程以及功能粒子材料制备等领域的发展也具有重要的带动作用。