铁基复合氧化物纳米颗粒砷吸附行为与其表面组成结构、结晶度、粒径关系

由于砷对人体健康的巨大危害，饮用水中砷去除始终是研究的重点，而经济、高效复合金属氧化物吸附材料的开发，是水体中砷去除研究领域的前沿与热点。金属复合氧化物砷吸附效能、行为、机理与其组成、形貌结构、晶型、粒径大小、 表面电荷等性质之间具有重要关系。深刻认识它们之间的关系，不仅具有重要的理论科学价值， 而且对开发新型金属复合氧化物除砷材料具有实际的指导作用。而到目前为止，相关系统研究未见报道。基于此，本项目以铁铜、铁镧、铁锆三个金属复合氧化物体系为研究对象，采用不同方法，合成不同组成、晶型、粒径的铁基复合氧化物纳米颗粒，系统、深入研究砷吸附行为与纳米颗粒表面组成、晶型、形貌结构、粒径及其他表面性质之间的内在本质联系；阐明影响砷吸附行为的关键因素及吸附机制。

由于砷对人体健康的巨大危害，饮用水中砷去除始终是研究的重点，而经济、高效吸附材料的开发，是水体中砷去除研究领域的前沿与热点。由于兼具其各组分的优点、弥补各自不足的特点，复合金属氧化物除砷材料的开发越来越受到重视。复合金属氧化物砷吸附行为、机理与其组分、晶型、粒径之间具有重要关系。深刻认识它们之间的关系，不仅具有重要的理论科学价值，而且对开发新型金属复合氧化物除砷材料具有实际的指导作用。而到目前为止，相关系统研究未见报道。因此，本项目分别采用沉淀法、水热法制备了系列不同组分、晶型、粒径的铁铜、铁镧、铁锆、铁锰等铁基复合金属氧化物纳米颗粒，通过多种技术手段，对制备的铁基复合金属氧化物纳米颗粒的表面组成、形貌结构等进行了系统表征，重点考察了砷在铁基复合氧化物纳米颗粒上的吸附行为与作用机制，分析了砷吸附行为与铁基金属复合氧化物组分、晶型、粒径之间的联系。研究结果表明：.合成的铁基复合金属氧化物为纳米颗粒聚集体；共沉淀法制备的复合金属氧化物多为非晶态，而水热法合成的复合金属氧化物具有良好的晶型；非晶态复合金属氧化物颗粒初级粒径较小，但比表面积较大，而晶态复合金属氧化物颗粒初级粒径较大，但比表面积较小。铁基复合金属氧化物纳米颗粒的砷吸附行为主要取决于与铁氧化物复合的金属氧化物的化学性质，金属元素与铁元素化学性质越相近，形成的复合氧化物展示的砷吸附协同效应越强；差别越大，形成的复合氧化物展示的协同效应越不明显，甚至没有协同效应。此外，即使组成复合金属氧化物纳米颗粒的金属元素相同，但表面元素比例不同，其吸附性能也有明显差别；通常，其他金属元素的加入，会提升铁基金属复合氧化物对砷的吸附效能，当加入的其他金属元素达到一定比例后，这种促进效应达到最大值，此后，过量加入其他金属元素，反而会导致复合金属氧化物对砷吸附效能下降。此外，铁基复合金属氧化物的砷吸附效能还取决于其结晶度和粒径，以铁铜复合氧化物为例，其结晶度越低(粒径越小)，砷吸附容量越大；相反，结晶度越高(粒径越大)，砷吸附容量越低。广延X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱分析结果表明，砷在铁基复合金属氧化物表面的吸附去除机制为：形成了双齿双核共角内层配合物。.铁基复合金属氧化物的组成成分和晶型是影响其砷吸附行为的最重要因素。该结果为新型复合金属氧化物吸附材料的开发提供了重要的理论指导。