新型面内各向异性二维材料的筛选及其物理性能的第一性原理计算

Two-dimensional semiconductor materials with in-plane low-symmetry lattices have gradually attracted researchers’ attention, due to their in-plane anisotropic physical properties (e.g., linear dichroism, anisotropic plasmons, anisotropic excitation, etc.) and the design of devices with special purpose (e.g., polarization sensitive photodetector, synaptic devices for neuromorphic applications, etc.). At present, the research on in-plane anisotropic two-dimensional materials are still in a young stage. The bottleneck largely contributes to poor stability, narrowly tunable band gap and low mobility in the candidate materials. In the project, we firstly search for the low-symmetric and easily exfoliated three-dimensional layered dimensional materials by means of high-throughput searching combined with a rigorous method for calculating the exfoliation energy. Then, the basic physical properties (stability, bandgap, intrinsic carrier mobility and anisotropy ratio) of the single layer isolated from the above 3D layered materials are calculated by first-principles calculations. According to constraint of four indicators (good stability, wide tunable band gap, high mobility and large anisotropy ratio), a new type of in-plane anisotropic two-dimensional materials with various excellent properties was initially screened. Finally, the important physical properties of these emerging two-dimensional materials are predicted by more reliable methods with consideration of rich physical effects. Such materials not only provide a new platform for studying rich anisotropic physical phenomena, but also have important implications in the fields of nanoelectronics, optoelectronics, piezoelectrics and thermoelectric devices.

具有面内低晶格对称性的二维半导体材料逐渐引起研究者的重视，归因于其在面内拥有各向异性的物理性质（线性光二色性、各向异性等离激元和各向异性激子等）以及基于这些性质设计出特殊用途的器件（偏振敏感光电探测器和神经元器件等）。然而，关于这类材料的研究还处于探索阶段。研究的瓶颈很大程度源于候选材料的稳定性差、带隙可调范围窄和迁移率小等。本项目通过高通量手段结合严格计算剥离能的方法搜索低对称性的和可剥离的三维层状维材料，然后基于第一性原理高通量计算从这些材料剥离出的单层的基本性质，依据四个指标（良好的稳定性、宽的带隙可调范围、高的迁移率和大的物理性质各向异性比）筛选出新型具有多种优异性质的面内各向异性二维材料。最后，借助于考虑相关物理效应的计算方法来预测这些新兴材料的重要物理性质。这类材料不仅为研究丰富的各向异性物理现象提供一个新平台，而且在纳米电子、光电、压电和热电器件等领域将会带来重要影响。

具有面内低对称性的二维层状材料表现出很多不同于面内各向同性的材料的特性，因此备受关注。它们的面内强晶格各向异性导致它们的物理性质的各向异性，如各向异性载流子迁移率和拉曼散射强度。目前，关于这类材料的研究还处于探索阶段，研究的瓶颈很大程度源于材料的稳定性不高、带隙可调范围较窄和迁移率偏小等。本项目通过高通量手段和第一性原理计算筛选出新型具有多种优异功能的面内各向异性二维材料。它们满足面内各向异性和多个优异性能的特点，如良好的稳定性、宽带隙可调范围、高迁移率和强各向异性比等特点。通过稳定性、带隙大小、迁移率等性质的筛选，本项目共计得到满足上述要求的数目只有50个左右。我们的结果表明大部分低对称性的二维层状材料很难满足以上要求，但是可以通过一些调控手段（例如，应变、电场、厚度或异质结等）弥补某方面的缺陷。例如，单层的黑砷最大迁移率只有50 cm2V-1，通过3%的拉伸应变可以增加到1267 cm2V-1（Phys. Rev. Lett., 125，17770, 2020）。少部分体系完全满足新型的面内各向异性二维材料的基本要求，例如β-AuSe。因此，找到同时具有面内各向异性的结构和多个优异性能（结构稳定性高，可调带隙范围宽，迁移率高和光吸收强度大等）的二维材料，这不仅为研究丰富的物理现象提供巨大的契机和平台，而且在器件应用中也会带来重大变革。例如，在偏振敏感光电探测器中，高的迁移率意味着快速光响应和低功耗，强的光吸收意味着接受探测光的信号强，强的面内各向异性光学性质意味着分辨率高，这些优势在传统光电探测器很难同时实现。所以，寻找更多拥有多重优异性能的面内各向异性二维材料，不仅具有科学意义，而且对器件应用的发展有重要推进作用。