新型二次全固态锂-三维石墨烯泡沫硫电池研究

The establishment of a good electron and ion transport path of sulfur has a great impact in the performance of all-solid-state lithium-sulfur battery. In this project, a flexible three-dimensional graphene foam-sulfur electrode with ultra-high dispersion is prepared by simple synthesis method. Combined with a solid electrolyte LiIHPN-LiI that can be thermally liquefied, a novel all-solid-state lithium-sulfur battery with excellent electron and ion transport paths is assembled. The changes of the three-dimensional graphene foam-sulfur electrode with different dispersions and micro-morphology are studied by X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM). This will provide an important scientific basis to understand and improve the performance of all solid-state lithium-sulfur system, and provide new ideas for the design and development of new lithium-sulfur batteries.

建立硫的良好电子和离子传输路径，对全固态锂硫电池的性能有很大的影响。本项目拟通过简单的合成方法，制备具有超高分散度的柔性三维石墨烯泡沫-硫电极。结合可受热液化的全固态电解质LiIHPN-LiI，组装具有优良电子和离子传输路径的新型全固态锂硫电池。通过X射线衍射谱、扫描电镜等手段对不同分散度和微观形貌的三维石墨烯泡沫-硫电极在充放电过程中的变化进行研究。这将为我们认识和改善全固态锂硫体系的性能提供重要的科学依据，为设计和发展新型锂硫电池提供新的思路。

随着电子产品与新能源汽车的迅速发展，人们对于储能设备提出了更高、更苛刻 的要求。目前商业化的锂离子电池由于其较低的能量密度(150-200 Wh/Kg)以及存在的安全隐患阻碍了它们在实际社会生活中的应用。因此我们有必要寻找能量密度更高，更安全的电池体系。锂硫电池由于其高理论容量，高能量密度，环境友好和低成本等优点而被人们认为是下一代能量存储的最有希望的候选者之一，但是锂硫电池在充放电过程中生成的多硫化物中间体可溶解于大多数有机电解液中，随后在硫正极 和锂负极之间穿梭，即“穿梭效应”，导致锂硫电池的低库伦效率和差的循环稳定性。全固态锂硫电池由于使用固体电解质可以消除穿梭效应。. 我们以三维石墨烯作为锂硫电池正极材料骨架。采用简单的原位合成法，制备了三维石墨烯泡沫硫3D-rGO/S电极。3D-rGO/S电极具有疏松多孔的结构且无需添加导电剂和粘接剂，结合受热可液化的小分子复合物固体电解质 LiIHPN-0.5LiI， 从而得到具有优良的电子和离子传输通道的复合电极，并成功组装了全固态锂硫电池进行研究测试。含硫量为 55% 的高分散3D-rGO/S电极作为正极材料的全固态锂硫电池，在电流密度为 1/16 C 时表现出极好的初始放电容量，达到 1680 mAh/g，相当于达到 100%的硫利用率。在较高的电流密度 4 C 时可以达到 410 mAh/g 的首次放电容量。通过对处于放电状态下的高分散3D-rGO/S电极进行了XRD，TEM和HRTEM 测试，在放电过程中，锂离子与作为高分散3D-rGO/S电极中的S反应，生成放电产物 Li2S，在充电过程中，Li2S 脱锂形成S。以上研究结果对于深入认识全固态锂硫电池的充放电机理具有较为重要的理论价值和指导意义。