多环芳烃在水体-有机纳米粘土界面的环境行为和迁移规律研究

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) is a typical petroleum pollutant, which widely exist in the soil and groundwater system at petroleum-contaminated sites. Pollution caused by these compounds has been demonstrated to be a threat to ecosystem and human health due to their toxic characteristics. This study will employ gemini surfactant modified clay nanocomposites for the in situ groundwater remediation of PAHs. In detail, the distribution characteristics of gemini surfactant in each component of clay nanocomposites will be investigated and a model will be established based on the mechanisms. A new type of clay nanocomposites modified by gemini surfactants will be prepared, and the surface morphology and crystalline structure will be characterized to study the properties. The mechanisms on enhanced immobilization of modified clay nanocomposites for PAHs will be revealed, and the interactions among surfactants, clay nanocomposites, PAHs, and water will be explored. Based on the stepwise cluster analysis, a model will be built to reflect the nonlinear relationship between environmental parameters and the immobilization capacities of PAHs at solid phase. The transport pattern of PAHs at the water-clay nanocomposites interface under the influences of various environmental factors will be revealed through model development. The results could provide technical support and theoretical foundation for the in situ PAHs groundwater remediation. It could also provide scientific reference for the risk control and numerical simulation of the remediation process of petroleum pollutants in soil and groundwater systems.

多环芳烃作为一类典型的石油污染物，广泛存在于石油污染站点的地下水和土壤系统中，对生态环境和人体健康构成严重威胁。本项目拟制备双子表面活性剂改性的有机纳米粘土材料，用于原位修复地下水中的多环芳烃污染。具体研究包括：解析双子表面活性剂在纳米粘土各组分中的分配特征并构建机理模型；制备和表征可有效固定多环芳烃的新型有机纳米粘土类环境修复材料；揭示有机纳米粘土对多环芳烃的增强修复机理，探讨表面活性剂、纳米粘土、多环芳烃、以及环境介质间的相互作用机制；采用逐步聚类分析方法构建环境因子和多环芳烃固相分配量之间响应关系的定量模拟及分析模型，揭示不同环境因子影响下多环芳烃在水体-有机纳米粘土界面的迁移规律。研究成果可为地下水中多环芳烃的原位修复提供技术支撑和理论指导，为地下水和土壤系统中石油污染的风险控制和修复模拟提供科学依据。

多环芳烃作为一类典型的石油烃类污染物，可在地下水和土壤系统中长时间积累、迁移、富集，且很难降解。寻找有效的土壤和地下水污染修复方法，对净化油田站点的地下水环境、保护人体健康和节约成本都是十分必要的。本项目制备了双子表面活性剂改性的有机粘土材料，开展了多环芳烃在水体-有机粘土界面的环境行为和迁移规律研究。主要研究成果包括：.(1) 开展了双子表面活性剂在粘土表面的固定过程研究。建立了阳离子型双子表面活性剂在凹凸棒土上固定的机理模型，揭示了疏水作用是双子表面活性剂与凹凸棒土结合的最主要机理。.(2) 开展了多环芳烃在水体-有机粘土界面分配的热力学过程和动力学过程研究。采用Freundlich模型拟合了菲在改性凹凸棒土上的吸附等温线。采用Elovich模型阐释了菲在改性海泡石上吸附的动力学行为。.(3) 改性的有机粘土提升多环芳烃吸附量的机理主要包括：1) 采用阳离子双子表面活性剂对粘土进行有机改性，可以增加粘土的有机组分含量。2) 多环芳烃通过分配作用吸附于粘土表面的双子表面活性剂中，进而有效提升了其在粘土表面的吸附量。3)可能的吸附机理还包括π-π键、电子得失和疏水作用等。.(4) 系统研究了离子强度、溶液初始pH、溶解性有机质和温度对菲在两种硅藻土上吸附行为的影响机制。结果显示，溶液化学参数对菲在水-硅藻土界面的吸附行为起着关键作用。.(5) 建立了一种逐步聚类分析（SCA）模型，用来分析水相-改性凹凸棒土界面上，环境因子和菲固相吸附量之间的非线性关系。当有离散和非线性复杂关系存在时，SCA模型有助于建立环境因子和菲固相吸附量之间的统计学关系。通过计算输入变量对输出变量的影响，环境因子对菲固相吸附量影响的排序从高到低依次为：初始菲浓度、离子强度、初始pH、腐殖酸HA投加量和温度。据我们所知，本项目首次尝试使用SCA模型来阐明多环芳烃吸附过程中的非线性关系。未来研究期望SCA模型可以应用于多种吸附剂/吸附质的相互作用过程，以揭示吸附质固定过程中可能存在的多种复杂性关系。