飞秒SPP光操控及超时空分辨成像研究

Current researches on the physical and chemical micro-processes at the molecular-level have significant requirement on the optical microscopic imaging technology with both ultra-small spatial resolution and ultra-fast time resolution. Therefore, in this project we will combine surface plasmon polaritons (SPP) and femtosecond laser technology, to investigate the femotsecond SPP assisted optical manipulation and imaging with temporal and spatial super-resolution, based on the nanoscale SPP focusing ability and the femtosecond-scale time resolution of femtosecond laser. Our research contents include: exploring the femtosecond SPP generation, transmission, modulation and corresponding ultra-fast time-evolution properties, developing the effective manipulation methods for femtosecond SPP light field, building the relevant theoretical models of dynamics; studying the interaction between femtosecond SPP and nano-samples (e.g. nanoparticles) and the resultant effects such as field enhancement, nonlinear effect, mechanics, thermal effect and the corresponding dynamic processes, understanding the inner physical mechanism of these effects, exploring new optical manipulation methods of the samples; investigating the near-field enhanced Raman imaging technique based on the interaction between femtosecond SPP and nano-particle/probe, analyzing the physical relationship among femtosecond SPP field, space/time resolution and Raman enhancement factor, realizing a Raman imaging system with nanoscale spatial resolution, femtosecond-scale time resolution and high enhancement factor, and finally expanding its applications in the field of single molecular ultra-fast imaging and detection.

当今分子水平的物理、化学微观过程研究，对同时具有超小空间分辨、超快时间分辨的新型光学显微成像技术提出了重大需求。为此，本项目拟将表面等离激元(SPP)与飞秒激光技术交叉结合，集合SPP的纳米尺度聚焦能力和飞秒激光的飞秒尺度时间分辨能力，开展飞秒SPP光操控及超时空分辨成像研究。研究内容包括：探索飞秒SPP光场的产生、传播、调控的超快时间演化特性，发展飞秒SPP光场的有效操控方法，建立相关的动力学模型；研究飞秒SPP光场与纳米颗粒等样品相互作用的场增强、非线性、力学、热学效应及动力学过程，了解其中蕴含的内在物理机制，探索对样品的光学操控新方法；研究基于飞秒SPP光场和纳米颗粒/探针作用的近场增强拉曼显微成像技术，分析成像空间/时间分辨率、拉曼增强因子与飞秒SPP光场的内在物理关系，实现同时具有纳米空间分辨、飞秒时间分辨、高增强因子的拉曼成像系统，拓展其在单分子超快成像检测等领域的新应用。

本项目将飞秒激光的超快时间特性与SPP等纳米光场的空间特性相结合，开展相关光场调控理论与实验研究，并发展超高时空分辨的显微成像技术。经过四年的项目开展，项目已顺利完成预定目标，取得成果包括：1）理论方面：提出了飞秒高阶矢量光束高效产生的新方法；提出了飞秒SPP脉冲的时空傅里叶变换调控新方法，建立了飞秒SPP 激发、色散、时空调控的理论模型；揭示了飞秒矢量聚焦光场/SPP聚焦光场与多种纳米颗粒作用的场增强、非线性力学、热学效应；提出了金属薄膜上下界面SPP耦合物理模型，解释了飞秒脉冲在金属材料表面诱导产生深亚波长二维周期结构的机理。2）实验方面：设计实现了基于液晶/超表面的飞秒矢量光束高效产生与调控器件；研究实现了基于环形完美矢量光束的SPP激发效率提升方法，研究了SPP手性超表面/片上超透镜等结构，实现了多种SPP聚焦场的动态调控；研究了多种SPP纳米光镊操控技术，实现了精确单颗粒操控、非线性操控等新型光操控方法；建立了飞秒泵浦-探测实验系统，实现了对SPP纳米金属结构和二维材料耦合结构的表面瞬态物理特性的超快观测与表征。3）成像技术方面：建立了基于SPP聚焦增强的TERS显微成像系统，获得了最高6-8 nm的空间分辨率和10^(10)量级局域拉曼增强因子；建立了基于SPP光镊的SERS显微成像系统，获得了~118nm的成像分辨率；建立了基于飞秒泵浦探测+AFM探针的近场高时空分辨显微成像系统，获得了5-7nm的空间分辨率和30fs以内的时间分辨率，实现了AFM针尖下飞秒激发GaAs纳米线载流子瞬态变化的超快表征；建立了基于飞秒泵浦探测+结构光照明(SIM)的宽场高时空分辨显微成像系统，实现了对飞秒激光刻蚀硅片表面的三维形貌超快变化过程的成像表征。本项目的研究成果，不但对于“更小更快”的光场调控研究与超高时空分辨显微成像技术研究有重要推动作用，也为激光加工、先进材料、光电芯片等领域的光学表征提供了关键技术手段。