钙钛矿单晶薄膜的陷阱态密度及其在场效应晶体管中的作用机制研究

The progress of field effect transistor (FET) research based on organic/inorganic perovskite polycrystalline thin films has been slow, and the reported carrier mobility is low. The carrier mobility is believed to be closely related to the crystalline structure, surface morphology, and large trap density of perovskite polycrystalline thin films. Based on the established finding that perovskite single crystals have a low trap density (Ntraps=10E9~10E10 cm-3), in this project, we aimed at investigating the trap density of perovskite single crystal thin films and utilize them for high performance FET devices. Using the Boltzmann theory as research method, we will try to set up a trap density dependent carrier transportation theory model. By exploring the behavior and development processes of trap density, we plan to clarify how trap density affects the carrier mobility of FET devices. Eventually, we will push forward the development of FET based on perovskite materials. The strategy and theory utilized in the project will not only provide key parameters for achieving high carrier mobility FET, but also motivate further optoelectronic research by providing more scientific ground for a wide range of applications.

基于有机/无机杂化钙钛矿多晶薄膜的场效应晶体管(FET)的研究进展缓慢，目前所报道的场效应载流子迁移率仍然较低。这与钙钛矿薄膜的晶体结构、表面形貌，特别是其陷阱态密度密切相关。在已证实钙钛矿单晶具有很低的陷阱密度（Ntraps=10E9~10E10 cm-3）的基础上，本项目拟以钙钛矿单晶薄膜为研究对象，以玻尔兹曼理论为方法，建立受钙钛矿陷阱态密度影响的载流子传输理论模型，通过光谱学、形貌学、电传输性质等表征手段，研究钙钛矿单晶薄膜的陷阱态密度及载流子传输相关影响机制。揭示陷阱的发生、发展过程，阐明其在钙钛矿场效应载流子传输中的工作机理，从而推动基于钙钛矿材料的场效应晶体管研究的发展。本项目研究的理论和方法不仅为制备高载流子迁移率FET提供关键参数，也为进一步推动基于钙钛矿材料的其他光电器件研究发展，拓宽其应用范围提供相关科学依据。

近年来，有机-无机杂化钙钛矿在光伏、光电探测、光发射等领域引起了巨大的关注。然而，基于钙钛矿的场效应晶体管（FET）的报道仍然较少, 主要原因在于晶体管中载流子的横向传输受到钙钛矿多晶薄膜表面形貌和和界面缺陷的影响。针对此问题，在本项目的支持下，我们发展了空间限域反温度结晶技术，合成了具有亚纳米表面粗糙度和极低表面缺陷的卤化铅钙钛矿MAPbX3(X=Cl，Br，I)薄单晶，并围绕“载流子传输及调控机制”这一核心科学问题，开展了系统的研究。发展了厚度可控钙钛矿单晶的合成技术，并对不同厚度、不同结构的钙钛矿单晶器件的缺陷态密度、载流子传输性质及其在场效应晶体管、太阳能电池、光电探测器等领域的应用进行了系统研究。1)制备了MAPbX3 (X=Cl,Br和I)钙钛矿单晶FET器件，获得了高达4.7和1.5cm^2V^-1s^-1的室温场效应迁移率，其开关比为10^4至10^5，阈值电压低于2V；2)研究了CsPbBr3单晶薄膜的场效应特性，发现其FET器件的空穴迁移率和电子迁移区间的阈值电压表现出光强依赖性，经分析这一性质来源于材料的光导和光伏效应。3)在项目的资助下开展了其它相关研究。如：系统研究了MAPbBr3单晶中载流子寿命、载流子迁移率和缺陷态密度对晶体厚度的依赖性，发现随着MAPbBr3晶体厚度的增加，表面层范围逐渐扩大后趋于稳定的变化规律；提出了一种外加电场调控钙钛矿单晶中缺陷密度的技术，实现了对载流子寿命、荧光强度和电阻特性的多重调控效果，实验操作简单，可有效地调控钙钛矿中的载流子传输特性，实现原位荧光和动态荧光跟踪测量。.总之，本项目发展了通过限域技术生长卤化物钙钛矿单晶和制备光电器件的技术，为进一步研究钙钛矿材料光电器件中的载流子传输转移和优化器件提供了指导，为将钙钛矿单晶集成到印刷、柔性和透明电子器件中提供了技术支撑。