耐热超疏水陶瓷-碳纳米管复合蒸馏膜的构筑、分离效能及膜污染机制研究

During treatment of high salinity wastewater by employing membrane distillation process, two key challenging issues exist, including poor thermally resistant hydrophobicity and membrane fouling. Via constructing a novel thermally resistant, superhydrophobic and electoconductive three-phase membrane interfance, our proposed project will be focused on the design and fabrication of high performance ceramic-carbon-nanotubes inorganic ceramic composite membrane by a full utilization of hydrophobic, thermal and conductive properties of CNTs with porous cermaic membrane as substrate. Highly efficient treatment of high salinity wastewater will be achieved via an electrochemically enhanced anti-fouling mechanism. Through this project, a systematic and detailed investigation will be carried out and further optimized on membrane structure and fabrication conditions, water chemistry conditions and electrochemical parameters. Through a micro-level systemic study on applied fundmental scientific issues, we will study the following topics in details: composite membrane structure and modelling, membrane surface chemistry and electrochemically enhanced anti-fouling micro-level mechanism. The intrinsic relations between the structure of low-cost and high performance inorganic ceramic composite membrane and its highly efficient treatment performance of high salinity wastewater will be revealed in details. Then, the new technique process and principle of high salinity wastewater treatment using high efficiency and low cost inorganic ceramic composite membrane will be explored and established, providing scientific and technical reference for high salinity wastewater treatment using inorganic membrane process.

本项目针对高盐废水处理用膜蒸馏技术的耐热疏水性差和膜污染等关键难点问题，充分利用碳纳米管的疏水性、耐热稳定性和导电性，以多孔陶瓷膜为载体，提出构筑一种耐热、超疏水和导电的新型三相膜界面，设计并制备出高性能的“陶瓷-碳纳米管”陶瓷复合膜，通过电化学辅助强化膜抗污染性能，实现高盐废水的高效处理。通过系统优化复合膜结构与制备条件、水化学条件和电化学参数，从微观层面上重点研究陶瓷-碳纳米管复合膜的结构调控与模型、膜界面表面化学及电化学辅助强化膜抗污染的微观机制等应用基础科学问题，揭示低成本、高效能无机陶瓷复合膜的结构、性质与高盐废水处理效能之间的内在联系。探索和构建高效、低成本无机陶瓷复合膜处理高盐废水的新技术工艺与原理，为无机膜工艺处理高盐废水提供科学与技术参考。

本项目针对高盐废水处理用膜蒸馏膜的耐热疏水性差和膜污染等关键难题，利用碳纳米管（CNT）的疏水性、热稳定性和导电性，以多孔陶瓷膜/金属膜为载体，提出了构筑一种耐热、超疏水和导电的新型三相膜界面，制备出高性能的陶瓷/金属基CNT膜，通过电化学辅助强化抗污染性能，实现了高盐废水的高效处理。我们提出了新型膜结构的普适设计策略，调控制备得到无机膜载体（如氧化铝、氧化锆、莫来石、尖晶石和不锈钢载体等），实现了膜结构的可控性制备；以无机陶瓷膜或金属膜为载体，通过调控催化剂负载量和化学气相沉积（CVD）参数，构筑了部分覆盖和完全覆盖的CNT复合膜。碳纳米管的CVD原位构筑能够实现复合膜的超多孔（~80%表面孔隙率），超疏水（水接触角~170°）和良好的导电特性。在适宜的水化学和电化学条件下，采用膜蒸馏工艺处理高盐废水，所制备的复合膜实现了高的水通量（~43.2 L m-2 h-1）和几乎完全盐截留（>99.9%），水通量优于目前报道的无机膜。另外，通过渗透蒸发和压力驱动等膜工艺，所设计的陶瓷基复合膜实现了对高盐废水、高温含油废水及含菌饮用水的高效处理，拓宽了无机复合膜的新应用。为解决膜污染和膜腐蚀难题，我们创新地采取负极化微电场强化膜蒸馏过程的新策略，机理研究表明，膜与污染物的静电排斥机制和阴极保护的电子供应机制，实现了抗污染和抗腐蚀的协同增强。该项目探索了高效、低成本无机复合膜处理高盐废水的新技术工艺与原理，为无机膜工艺处理高盐废水提供了科学与技术参考。通过以上研究，项目组在国际主流学术期刊发表SCI论文11篇（Nature指数期刊论文7篇），授权国家发明专利2项，培养博士生2名，硕士研究生9名，项目负责人担任“膜科学与技术”和多个SCI国际期刊（如 Water Research, Desalination, Separation and Purification Technology, Frontiers of Environmental Science & Engineering, Chinese Chemical Letters, Membranes）的编委和客座编辑，获得兴辽英才（2018年），中国膜行业杰出青年（2020年），中国膜工业协会科学技术奖二等奖（2022年），英国皇家化学会会士（2022年）和国际先进材料学会会士（2022年）等荣誉。