单颗粒分析法研究民用燃煤源细颗粒物的精细化特征及其演变

Fine particle is one of the main pollutants in the urban atmopshere, and the emission of pollutants from seasonal heavy residential coal combustion is a primary contributor to the severe air pollution in China. In this study, the residential stove-dilution channel system will be used to simulate the combustion of different categories of residential coals with different sulfur contents and shapes. Individual particles emitted under different combustion conditions (smoldering and flaming) will be collected and analyzed by the high resolution transimission electron microscopy (TEM) in terms of size distribution, morphology, mixing state, and chemical composition of the freshly emitted particles. The individual particle chamber will be used to investigate the hygroscopicity of the particles and heterogeneous reactions on their surfaces. Experiments will be carried out to illustrate the evolution of their micro-properties as functions of humidity and the concentrations of reactive gaseous pollutants. Combined with the pollution characteristics of the ambient atmosphere, the evolution of freshly emitted particles under actual atmospheric conditions will be revealed, in order to demonstrate the role of particles emitted from residential coal combustion in the formation of severe air pollution. In the period of coal-dominant energy structure in China, a systemic and comprehensive study over the physical and chemical characteristics of fine particles emitted from resiential coal combustion will advance the analysis of the mechanism of air pollution, and provide solid foundations on the theories that support the local and regional air pollution control strategies.

细颗粒物是我国城市大气复合污染的主要污染物，民用散煤的季节性大量消耗排放是细颗粒物严峻污染的主要贡献源之一。本研究拟采用燃烧炉-稀释通道系统采集不同硫分、煤类、型煤的民用煤在不同燃烧条件下排放的细颗粒物单颗粒样品，利用透射电子显微镜分析并量化民用燃煤新鲜排放细颗粒物的粒径、形貌、混合状态及化学成分等微观理化特征。采用单颗粒模拟实验舱对民用燃煤排放细颗粒物进行处理，利用透射电子显微镜分析并量化不同湿度、不同反应条件下燃煤排放细颗粒物的粒径、形貌、吸湿性、混合状态及化学成分等精细化特征。统计分析民用燃煤源细颗粒物在模拟大气环境中精细化特征的演变规律，结合重污染过程大气环境污染特征，探讨民用燃煤源细颗粒物在重污染形成过程中的作用。在我国能源结构仍以煤炭为主的时期，对民用燃煤排放细颗粒物理化特征的深入研究，将进一步促进民用燃煤排放污染物致大气污染机理分析，为局地和区域性大气污染控制提供理论支持。

燃烧源排放的颗粒物是大气环境颗粒物的重要组成部分，对环境空气质量、区域及全球气候变化、人体健康等都有重要影响。本研究基于稀释通道采样系统采集了民用煤燃烧排放的颗粒物，并将燃煤源排放颗粒物经过环境模拟实验舱进行反应，通过调节实验舱的湿度和污染气体成分，借助电子显微镜观测反应前后粒子形态特征和元素组成。同时，利用膜采样技术分析了燃煤排放颗粒物全样样品的理化特征，为颗粒物排放进入实际大气环境源解析提供了数据支撑。结果显示，烟煤、无烟煤和蜂窝煤燃烧排放粒子的粒径均值、圆形度均存在差异。三种煤排放颗粒物在低湿条件下经SO2反应后粒径均值分别增长了0.13,0.13和0.04μm。而经过高湿SO2反应之后，颗粒物的粒径均值分别增长0.35,0.29和0.13μm。颗粒物的圆形度在不同湿度条件下与SO2反应后也有不同程度的变化。无烟煤和蜂窝煤燃烧排放粒子在低湿条件下与SO2和NOx反应后的粒径均值分别增加了0.21,0.26和0.17μm；经高湿SO2和NOx反应后的粒径均值分别增长了0.39,0.31和0.27μm。三种煤燃烧排放颗粒物经过低湿和高湿条件下的非均相反应后，圆形度也有不同程度的变化。结果表明，在污染气体作用下，燃煤排放颗粒物粒径明显增长，形状更为规则，且高湿条件下粒子的粒径增长值更大。. 借助Si-金属-S三元相图研究颗粒中元素组成及变化特征。结果显示，烟煤、无烟煤和蜂窝煤燃烧排放粒子中S的相对质量分数分别为9.7%、20.7%和7.6%；与低湿SO2反应后分别为14.7%、26.5%和12.7%，与高湿SO2反应后分别为20.3%、28.2%和16.9%；与低湿SO2和NOX反应后分别为16.0%、26.7%和11.7%；与高湿SO2和NOX反应后分别为21.7%、33.8%和22.4%。即在污染气体作用下燃煤排放粒子中有含S物质的生成，且高湿条件下含S物质的生成量高于低湿条件。单颗粒分析结果显示，大气湿度较高时，颗粒物“核-壳”结构较为明显，部分烟尘集合体中可观测到S元素的峰值。颗粒物在高湿条件下与污染气体反应出现吸湿增长，粒子形状更为规则，且形成新的含S物质，与燃煤粒子在环境模拟实验舱中演变特征研究结果具有一致性。