水凝胶材料表界面粘弹、流变性质的原位表征

Hydrogels possess excellent biocompatibility and suitable mechanical properties that enable these soft materials can be applied to fabricate artificial tissues or organs, in which the interfacial viscoelasticity of hydrogels plays a major role to determine the biomechanical compatibility of those materials in an in vivo environment. Therefore, characterization of the interfacial viscoelasticity of hydrogels is a key step to evaluate the in vivo performance of hydrogels. However, the methods that can be used to directly resolve the interfacial viscoelasticity of hydrogels are rather limited, which results in that researchers cannot evaluate the biomechanical compatibility of those materials before testing them in vivo. Here, by using a combination of magnetic tweezers and total internal reflection microscopy to manipulate and imaging a probe particle located at an interface of hydrogels, we propose a complete solution to resolve the interfacial viscoelasticity of hydrogels by means of single particle microrheometer. In this context, we will investigate the interfacial viscoelasticity of distinctive hydrogels with three different morphologies, including chain-growth hydrogel, step-growth homogeneous hydrogel and double network hydrogel. Finally, we will explore the interrelationship between the interfacial viscoelasticity of hydrogels and their morphologies.

水凝胶材料具备良好的生物相容性和可调控的力学机械性能，所以这种新型高分子材料在生物材料、组织工程以及再生医学领域有着广阔的应用前景。在上以相关生物医学领域的应用中，水凝胶材料表界面的力学机械性能直接决定着材料与其紧密接触的器官组织的生物力学相容性，所以调控水凝胶材料表界面的力学机械性能是该领域中重要的科学问题。然而目前仍缺少对水凝胶材料表界面粘弹、流变性质直接进行表征的原位方法，限制了人们对水凝胶材料表界面粘弹、流变性质与材料本身设计、合成工艺之间内在关系的认知。针对以上问题，通过结合磁镊显微微操系统与全内反射显微镜，我们计划首先搭建单粒子微流变仪，再利用新搭建的仪器在水凝胶材料制备过程中，系统地表征三种具有不同拓扑微结构的水凝胶材料表界面的粘弹与流变性质，从而阐明材料表界面的粘弹、流变性质与材料设计、合成工艺以及材料宏观性质之间的内在联系。

水凝胶材料具备良好的生物相容性和可调控的力学机械性能，所以这种新型高分子材料在生物材料、组织工程以及再生医学领域有着广阔的应用前景。在上以相关生物医学领域的应用中，水凝胶材料表界面的力学机械性能直接决定着材料与其紧密接触的器官组织的生物力学相容性，所以调控水凝胶材料表界面的力学机械性能是该领域中重要的科学问题。然而目前仍缺少对水凝胶材料表界面粘弹、流变性质直接进行表征的原位方法，限制了人们对水凝胶材料表界面粘弹、流变性质与材料本身设计、合成工艺之间内在关系的认知。.针对以上问题，我们首先结合磁镊显微操纵系统和全内反射显微术搭建近界面单粒子微观流变仪，初步建立了一套适用于研究软物质（包括胶体粒子、水凝胶、乳液等）在表界面粘弹性及流变性质的平台。.之后，我们利用线性回归等方法优化了表界面探针追踪时高光溢出等问题，拓展了全内反射显微术的在测量胶粒散射光强上的动态范围，并构建基于多粒子追踪及漂移速度方法在平衡态及非平衡态下测量探针与表界面相互作用的算法。.在搭建仪器的同时，我们设计并合成了一种基于四重氢键结合、ABA型三嵌段共聚双网格超分子水凝胶，引入2-脲-4[1H]-嘧啶酮(UPy)作为可逆化的交联点，该体系同时具备剪切变稀、高度自愈合、热敏性响应以及可注射等诸多优点，为构建组织工程框架提供了新的思路。.我们运用项目前期搭建的微观流变仪和动态标度理论系统地研究了四臂型聚乙二醇（PEG）水凝胶在临界接触浓度附近的流变动力学，深入地揭示了凝胶化早期形成的链状片段和团簇对水凝胶结构网络的影响。.最后，我们探究了基于热敏型聚N-异丙基丙烯酰胺微凝胶的多重响应粒子在油水界面的空间分布以及Pickering乳液稳定机理。.本项目共发表SCI收录论文13篇，会议论文1篇，共参与国内外学术会议8次，并直接培养了3位主要参与本项目的博士研究生。