辐照环境下液态铅对铁基材料溶解腐蚀的分子动力学模拟研究

The accelerator driven systems could burn up nuclear waste and produce clean energy meanwhile. One of the bottlenecks hindering the operation of the system is that the structural materials would enduring the liquid metal corrosion and the proton\neutron irradiation damage simultaneously. Experiments show that irradiation could aggravate the liquid metal corrosion to the iron-based structural materials. But the synergy mechanism of the irradiation damage and liquid metal dissolution corrosion to the structural material is not clear yet. This project would perform the theoretical study on the dissolution corrosion of liquid lead for the iron-based materials under irradiation environment. (Here, this project takes lead as a representation to study the dissolution of liquid metal to structural material due to the restriction of potential function). Based on α-Fe, through the comparison of the liquid lead dissolution corrosion process under three conditions: without irradiation defects, the irradiation defects after single PKA bombard and the accumulated irradiation defects after many PKA bombard for the large systems (tens of thousands of atoms), while introducing the temperature and surface orientation variation, the classic molecular dynamics and molecular statics are performed to study the dynamic micro-process，the energetic and dynamic properties of the interaction between irradiation defects and liquid Pb. The synergy mechanism of the irradiation damage and liquid metal to the dissolution corrosion of Fe-based materials could be revealed to provide theoretical database for designing the nuclear materials that resist dissolution corrosion under irradiation environments.

加速器驱动的次临界核能系统在嬗变核废料的同时能产出洁净能源。制约该系统运行的瓶颈之一是结构材料要同时承受液态金属腐蚀和高能质子/中子辐照损伤。实验表明辐照会加剧液态金属对铁基结构材料的溶解腐蚀，但辐照损伤与液态金属对其溶解腐蚀协同作用机理尚不清楚。因此，本项目拟开展辐照环境下，液态铅对铁基材料溶解腐蚀的分子动力学模拟研究（受势函数限制，本项目选液态铅为代表探讨液态金属对结构材料溶解腐蚀机理）。以α-Fe为研究对象，结合经典分子动力学和分子静态计算方法，通过大体系（几万个原子）在无辐照缺陷、单次PKA作用下的辐照缺陷和多次PKA作用下的累积辐照缺陷情形下液态铅溶解腐蚀过程的对比研究，同时引入温度和表面取向变化，系统考察Fe表面辐照缺陷与液态铅相互作用的微观动态过程、能量学和动力学性质，揭示辐照损伤与液态铅对Fe基材料溶解腐蚀协同作用机理，为研发辐照环境下抗溶解腐蚀核材料提供理论数据基础。

加速器驱动的次临界核能系统在嬗变核废料的同时能产出洁净能源。制约该系统运行的瓶颈之一是结构材料要同时承受液态金属腐蚀和高能质子/中子辐照损伤。实验表明辐照会加剧液态金属对铁基结构材料的溶解腐蚀，但辐照损伤与液态金属的协同作用机理尚不清楚。因此，本项目开展了辐照环境下，液态铅对铁基材料溶解腐蚀的分子动力学模拟研究。本项目以体心立方结构的Fe为研究对象，采用经典分子动力学和分子静态计算方法，研究了Fe表面辐照缺陷的演化及其对液态Pb溶解腐蚀的影响。主要研究内容和结论如下：（1）研究了Fe表面在不同能量的初级碰撞Fe原子（PKA）轰击下表面缺陷的演化和稳定缺陷性质。研究发现，由于自间隙原子在表面附近具有较低的迁移能比空位更容易迁移至表面形成吸附原子，从而Fe表面辐照缺陷以空位缺陷为主。Fe(110)表面在5KeV和10KeV的Fe粒子轰击后表面附近会出现<100>半圆形空位环。在同等能量的粒子轰击下，Fe(110)表面的逃逸原子（溅射原子和吸附原子之和）大于Fe(100)表面，从而对液态金属的冷却性能影响较大。（2）通过考察有无表面缺陷时Fe/Pb固液界面处原子的演化和分布，发现纯Fe(110)表面溶解的Fe原子比例远小于Fe(100)表面，表明其更耐液态Pb溶解腐蚀。此外，在真空环境下Fe表面辐照缺陷在2000ps内稳定存在，但在液态Pb环境下，Fe(100)表面下方空洞中的空位或者Fe(110)下方空位环中空位均会向表面迁移，与液态Pb原子在界面处结合，促使Pb原子占据Fe表面格点位置。温度升高会加快空位迁移过程，加快Pb的占据。（3）通过计算固液界面处原子的扩散常数，发现液态Pb原子的迁移与Fe表面的结构对称性相关，并且呈现二维扩散的特征，即平行于界面的扩散常数大于垂直界面方向的扩散。界面处吸附层的Fe原子由于受到表面原子的作用，其扩散常数远小于Pb原子扩散常数。该项研究工作获得了Fe/Pb固液界面处辐照缺陷与液态金属的协同作用过程，为认识和理解液态金属环境下辐照缺陷的演化及其对液态金属腐蚀的影响具有重要的学术意义。