河口地区硫酸盐还原过程随盐度梯度的变化规律及控制因素

硫酸盐还原是河口海岸沉积物中重要的生物地球化学过程之一，也是有机碳厌氧矿化的主要方式。本项目以九龙江河口沉积物为研究对象，应用35SO42-模拟培养示踪法和硫酸盐还原菌功能基因 dsrAB的定性和定量分析方法，分别测定淡水区、咸淡水混合区和海水区沉积物中硫酸盐还原速率和硫酸盐还原菌菌群结构的垂直分布，结合孔隙水中SO42-、甲烷、δ13C-CH4、硝酸盐和氯离子浓度变化规律以及沉积物理化参数（有机碳、粒度、温度、沉积速率、Eh和pH）的变化趋势，阐述硫酸盐还原速率在河口地区沉积物中随盐度梯度的空间分布特征和变化规律，分析其变化的理化和生物控制因素；同时评估硫酸盐还原对研究区有机质矿化和甲烷厌氧氧化的贡献。本研究结果将为揭示河口地区硫酸盐还原的空间变化机制，深入认识碳、硫等元素生物地球化学循环过程提供学术参考。

硫酸盐还原是河口海岸带沉积物中生物地球化学循环重要的组成部分，也是有机碳厌氧矿化的主要途径之一，占有机碳氧化消耗总量的50％以上。硫酸盐还原反应历史可追溯至晚元古代，其通过控制全球地壳－海洋－大气圈体系中碳硫元素的沉积旋回，影响着地质历史上全球氧化还原状态和大气组分的演化过程。测定孔隙水中CH4、SO42－、Cl－、δ34S-SO42－、δ13C-CH4， SO42－随深度增加快速减小，惰性Cl－随深度没有减小的趋势；δ34S-SO42－随着深度增加明显偏重，表明沉积物上部存在明显的硫酸盐还原作用。同时CH4浓度随深度快速增加，δ13C-CH4也相应的偏重，表明沉积物下部大量甲烷在SMT附近被AOM消耗。利用35SO42－培养法测定硫酸盐还原速率，结果显示A站SRR变化范围为54～2345nmol cm−3 d−1，从表层到底部先增大后减小，最大值出现在20cm。B站位SRR在 24～987nmol cm−3 d−1之间。两个站位硫酸盐还原通量分别为527.9 和357.1 mmol S m−2 d−1 ，硫酸盐还原过程是九龙江河口有机质厌氧矿化的重要路径。测定九龙江河口表层水体中CH4以及相关的环境参数， CH4浓度在10.7～456.7nmol•L-1之间，饱和度远超过大气平衡甲烷浓度，由河口上端向中下端逐渐减小，表明河口上端沉积物中产甲烷菌降解有机质产生甲烷，并以扩散的形式通过沉积物-水界面进入上部水体。沉积物硫酸盐还原菌计数结果表明，九龙江河口不同环境的SRB总数量排序为：咸淡混合区 >海相区 >淡水区。SRB最高含量垂直剖面上，淡水区表层 10～12cm，咸淡混合区中部30～32cm，海相区没有明显的趋势，表明九龙江河口沉积物中硫酸盐还原菌生长深度存在明显的变化规律，可能主要与孔隙水中硫酸盐浓度和有机质活性有关。分析沉积物样品中甲烷产生相关微生物的多样性及分布情况，克隆文库分析结果显示Methanomsarcinales/ANME 是主要类群( 41%) ，且以甲烷氧化菌 ANME-2a 为主，Methanosaeta 和 Methanomicrobiales 分别占27%和28%。九龙江河口沉积物中乙酸利用型和氢气利用型是主要的甲烷产生途径。