二维过渡金属二硫族化合物电荷密度波相变的理论研究

The charge density wave (CDW) is a periodic modulation of the atomic lattice and electronic densities. In recent years, the CDW in the two-dimensional (2D) monolayer limit has attracted considerable attention. Recent experiments show that at low temperature the metallic monolayer transition metal dichalcogenides (TMDCs) such as 2H-NbSe2 and 1T-TiSe2 will undergo CDW transitions. However, the formation mechanisms, detailed structures and electronic properties of the CDW phases remain unclear. In this project, using the first-principles calculations in combination with appropriate physical models, we will systematically investigate the CDW transitions that have been discovered in monolayer TMDCs including 2H-NbSe2, 2H-TaSe2, 1T-TiSe2 and 1T-NbSe2. First, we will uncover the microscopic formation mechanisms of the CDWs by clarifying the roles of the Fermi nesting and electron-phonon couplings. Second, we will determine the detailed structures of CDW phases and show how the formations of CDW phases change the electronic properties of 2D TMDCs. Third, we will explore the evolutions of CDWs under different external conditions such as strain and charge doping. By this project, we hope to provide a theoretical basis for the applications of CDW materials in electronic devices.

晶格畸变并伴随电荷密度周期性调制的现象，被称为电荷密度波。近年来，二维单层极限下的电荷密度波是国内外广泛关注的热点问题。最近的实验发现，金属性的二维单层过渡金属二硫族化合物（TMDC），如2H-NbSe2、1T-TiSe2等在低温下会发生电荷密度波相变，但其中电荷密度波相的形成机理、精细晶体结构以及电子性质尚不明确。本项目拟通过第一性原理计算结合理论模型分析，对实验上已观测到的二维单层TMDC（包括2H-NbSe2、2H-TaSe2、1T-TiSe2和1T-NbSe2）中的电荷密度波相变进行系统的研究，力图揭示电荷密度波相的微观形成机制，重点关注其中费米面嵌套和电声耦合的作用；确定电荷密度波相的精细晶体结构，阐明电荷密度波形成后材料电子性质的变化及其物理来源；探索掺杂、应变等外界条件对电荷密度波的影响和调控机制。本项目的实施可为二维电荷密度波材料的电子器件应用提供理论基础。

电荷密度波是固体在低温下发生晶格周期性畸变并伴随电荷密度周期性调制的新奇量子现象。近年来，随着二维材料的兴起，二维单层极限下的电荷密度波成为了国内外广泛关注的热点问题。最近的实验发现，金属性的二维单层过渡金属二硫族化合物（TMDC）在低温下会发生电荷密度波相变，但其中电荷密度波相的形成机理、精细晶体结构以及电子性质尚不明确。基于此，本项目对二维TMDC中的电荷密度波相变进行了系统的理论计算研究，获得的主要创新性成果如下：（1）揭示了动量依赖的电声耦合强度而非传统的费米面嵌套机制是导致多种二维金属性单层TMDC(包括2H-NbSe2、2H-TaSe2、1T-TaSe2、1T-NbTe2等)出现电荷密度波相变的根源，澄清了关于二维TMDC电荷密度波起源的争议。（2）阐明了单层1T-TaSe2中电荷密度波相变导致金属-莫特绝缘体转变的微观机理，发现对1T-TaSe2施加压应变，将导致其莫特绝缘体相坍缩，但是并不破坏电荷密度序，为1T-TaSe2在超快阻变器件中的应用提供了重要理论基础。（3）发现了单层1T-NbTe2中异于体材料的新奇电荷密度波序以及与之共存的拓扑电子态，提出电荷密度波可作为调控拓扑电子态的有效手段，揭示了电荷密度波相变能够使单层1T-NbTe2从拓扑金属性转变为拓扑绝缘体性，为拓扑物态的调控提供了新思路。（4）首次发现单层2H-TaSe2中同时增强的电荷密度波和超导，提出单层极限下显著增强的电声耦合是超导增强的物理起源，其克服了增强的电荷密度波和电子-电子相互作用对超导的削弱效应，为理解二维极限下电荷密度波和超导的关联提供了新视角。在项目资助下，已在Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Phys. Rev B等材料物理领域的著名学术期刊上发表论文13篇，项目负责人多次在国际、国内学术会议上做邀请报告，研究结果受到了同行的广泛关注。