硅碳基高温氢气传感器的多尺度耦合分析方法研究

Hydrogen energy is one of the most promising clean energy, and hydrogen sensing is a key issue for its application. At present, most of the hydrogen sensors need catalytic alloy to decompose or chemisorb hydrogen molecules, and show poor reliability under high temperature conditions. SiC-based ceramics such as SiCO and SiCN present excellent performance on hydrogen sensing and high temperature stability, these superior properties are related to their unique nano-domain structure by current studies, however, the corresponding mechanisms are still not clear. In this project, macro-micro-nano hybrid simulations and experiments will be combined to systematically investigate the key mechanisms of SiC-based hydrogen sensor based on its multi-scale nature. By investigating the effects of nano-domains on the properties of adsorption and dynamic diffusion, a deep insight into the origin of sensing mechanism for SiC-based ceramics will be provided. By simulating the dynamic processes of adsorption and desorption, the effect of B/Al doping on the diffusion barrier of the structures will be investigated. Considering to high temperatures interdiffusion and delamination at the interface of SiC-based ceramics and substrate, MD-Fick equation coupling and MD-CZM coupling approach will be proposed to study the influence of nano-structure on high temperature stability of the interface. Finally, macro-micro-nano approaches will be integrated to predict the multi-scale performance of SiC-based hydrogen sensor. This study will provide important theory and method for designing and developing innovative gas sensor.

氢能是未来理想的清洁能源之一，要实现氢能的应用必须解决氢的感应问题。目前大多数氢气传感器都需要催化合金对氢分子进行分解和化学吸附，并且在高温环境下工作存在可靠性差的问题。SiCO和SiCN等硅碳基陶瓷具有优异的氢敏特性和高温稳定性，目前研究表明这些优异的性能与其特有的纳米畴结构有关，但相关的作用机制尚未弄清。针对硅碳基氢气传感器的多尺度特征，本项目将跨尺度建模和实验相结合对其关键机理进行系统研究。通过分析纳米畴结构对硅碳基陶瓷吸附和动态扩散特性的影响，深入理解其氢敏响应的根源和作用机制。针对高温条件下硅碳基陶瓷与基体界面处的互扩散及分层破坏行为，分别建立MD-Fick方程和MD-CZM耦合机制，分析纳米结构对高温界面稳定性的影响机理。最终将微纳尺度模型与宏观模型相结合提出一套硅碳基氢气传感器的多尺度性能预测框架。本项目研究将为新型气体传感器的设计开发提供重要的理论和方法支撑。

氢能是未来理想的清洁能源之一，要实现氢能的应用必须解决氢的感应问题。目前大多数氢气传感器都需要催化合金对氢分子进行分解和化学吸附，并且在高温环境下工作存在可靠性差的问题。SiCO等硅碳基陶瓷具有优异的氢敏特性和高温稳定性，目前研究表明这些优异的性能与其特有的纳米畴结构有关，但相关的作用机制尚未弄清。针对硅碳基氢气传感器的多尺度特征，本项目将跨尺度建模和实验相结合对其关键机理进行系统研究。提出了SiCO的建模方法及其多孔结构的生成算法，首次实现不依赖于实验结果而通过动力学能量优化得到SiCO纳米畴结构，并成功模拟出具有不同孔体积和比表面积的多孔结构。通过分析纳米畴结构和多孔结构对硅碳基陶瓷吸附和动态扩散特性的影响，发现Si-C/O硅中心四面体是材料的主要感应结构。首次提出一种基于吸附能、Mulliken电荷转移、带隙变化、吸附距离的灵敏度计算方法，预测得到不同温度下对不同气体的灵敏度与实验结果相近。针对气敏薄膜与基体界面处的多尺度力学行为，将分子模拟、内聚力模型、扩展有限元与纳米压痕实验相结合，对SiCO薄膜体系的塑性行为和断裂性能进行了分析和预测。首次提出增加界面层描述薄膜体系异质材料界面的力学特征，通过实验验证界面层的加入明显优化了界面区域载荷位移曲线的拟合精度。最终将微纳尺度模型与宏观模型相结合提出一套硅碳基氢气传感器的多尺度性能预测框架，设计了一种基于SiAlCO-SiCO-SiO2多层薄膜体系的氢气传感器，并获得了良好的气敏性能和高温力学稳定性。本项目研究为新型气体传感器的设计开发提供了重要的理论和方法支撑。