一维可变价态过渡金属氧化物纳米结构的近红外表面等离激元研究

Due to their distinct electronic band structures, tunable charge densities, and excellent thermal stability, one dimensional transition metal oxide nanostructures with tunable chemical states have attracted more and more interests and are considered as very promising candidate materials sustaining surface plasmon (SP). In this proposal, we intend to systematically study the plasmonic properties of the one dimensional transistion metal oxide nanostructures. We will mainly focus on one dimensional tungsten oxide nanostructures and molybdenum oxide nanostructures and then extend the study to other representative one dimensional transition metal oxide nanostructures. In our studies, the dependence of various plasmonic properties, including the resonance frequency, the plasmon linewidth, the far-field emission polarization, the far-field emission intensity, the plasmon dynamics, and the plasmon induced near-field distributions, on the charge density as well as the shape and size of the nanostructures will be cultivated using single-particle spectroscopy measurements. On the basis of the experimental results, algorithms combining first-principle calculations and numerical electromagnetic simulations will be developed to calculate the plasmonic properties of the nanowires and reveal the underlying physics. Finally, electric and optical field will then be employed to actively tailor the plasmon properties of the nanowires by taking advantages of their electrochromic and photochromic effects. We strongly believe that the success of this proposal will not only further our understanding on the plasmonics as well as light-matter interactions at the nanoscale, but also pave the way for the design and develop of novle plasmonic materials.

一维可变价态过渡金属氧化物纳米结构具有独特的电子能带结构、可调的传导电子浓度以及良好的热稳定性，在充当表面等离激元（SP）载体方面有巨大的潜力。本申请项目将以氧化钨、氧化钼一维纳米结构为代表，深入而系统地研究一维过渡金属氧化物纳米结构的SP特性。研究中拟采用单颗粒光谱测试手段对单根纳米结构的SP远场和近场光学特性进行测试，包括共振峰位、峰宽、远场辐射偏振态、远场辐射强度、SP弛豫动力学、以及纳米结构周围的局域电场分布。基于实验结果，结合第一性原理计算和电磁场数值模拟，发展计算氧化钨、氧化钼一维纳米结构SP特性的方法。我们也将探索利用外加电场和光场对氧化钨、氧化钼纳米结构SP特性进行调控的技术。最后，我们将相关研究拓展至其它一维过渡金属氧化物纳米结构体系，揭示其SP特性的普适规律。本研究对深入理解纳米尺度光与物质相互作用的物理规律具有重要意义，也为开发新型SP载体材料提供理论参考和技术储备。

一维可变价态过渡金属氧化物纳米结构具有独特的电子能带结构、可调的传导电子浓度以及良好的热稳定性，在充当表面等离激元（SP）载体方面有巨大的潜力。本研究项目的目标在于挖掘以一维氧化钨、氧化钼纳米结构为代表的过渡金属氧化物纳米结构的SP特性及其调控的实现，在此基础上，将相关研究往其它过渡金属化合物体系进行拓展和深入，为新型极化激元材料的开拓提供导向指引，为后续的材料与器件开发提供前瞻性的科学原理储备和引导作用。为此，本项目工作在“一维氧化钨纳米线近红外SP效应及调控研究”和“基于过渡金属化合物激元新材料的探索”两方面开展，取得如下主要结果：（1）获得W18O49纳米线近红外SP共振峰位以及局域电场增强效应与其传导电子浓度和尺寸的关系；（2）发展计算W18O49纳米线SP特性的计算方法，深入理解其中的物理机制；（3）发现具有等离激元效应的一维单质钼纳米锥结构；（4）发现了范德华层状氧化钼（α-MoO3）晶体的双曲声子极化激元效应，并通过金属离子插层的手段实现了对其中红外光场局域特性的调控；（5）获得一维氧化钼纳米带光栅结构声子极化激元共振峰位与其尺寸的关系，并通过金属离子插层实现对其调控；（6）实现了基于二维二硫化钨（WS2）激子的全固态、室温工作的光场强耦合效应，并获得Rabi劈裂能为106 meV，该数值是当时所报道的二维激子强耦合体系中的最大值。