微波等离子体常压解吸质谱离子源的离子化机理研究

The development of ambient desorption ion sources makes direct analysis of solid state sample possible with mass spectrometry. This technology expands the analyzing filed of mass spectrometer from liquid state sample and gaseous sample to solid state sample. At the same time, sample preparations are simplified. The ionization mechanism of ambient desorption ion sources are still not clear due to it is a newly appeared technology. The explanation of mass spectra has no scientific proof which hinder the ion sources from accurate qualitative and quantitative analyzing of various sample. Aiming at solving this issue, we propose a method to study the ionization mechanism of plasma based ambient desorption ion source with the novel microwave induced plasma desorption ionization source. We will take the advantages of mass spectrometry, laser absorption spectroscopy, plasma emission spectrometry and schlieren method to visually investigate the ionization process. Solving this issue will provide technical infrastructure for the applications of ambient desorption ion sources in analytical chemistry, also promote the development of ambient desorption ionization technology.

常压解吸质谱离子源使得固态样品的直接质谱分析成为了可能，是21世纪质谱领域的最重大技术革命之一。它的出现将质谱仪的直接分析样品从气态、液态扩展到了固态，并且将繁杂的样品前处理过程简化甚至省略。该技术出现时间较晚，因此国际上对常压解吸质谱离子源的离子化机理尚无定论。研究者对于谱图的成因及翻译并没有可靠的科学依据，阻碍了应用该类离子源进行精确定性、定量分析。针对这一科学问题，我们提出一套实验方案，以我国首次提出的微波等离子体常压解吸质谱离子源（MIPDI）为研究对象，探究等离子体常压解吸质谱离子源的离子化机理。方案拟应用质谱，激光吸收光谱、等离子体发射光谱以及纹影成像技术对离子源的离子化过程进行可视化表征，以实验数据为依据，系统地揭示离子化过程。解决目前等离子体常压解吸质谱离子源离子化机理尚不明确的科学问题，可为该类离子源在分析化学领域的广泛应用提供技术基础，推动常压解吸质谱技术的进一步发展。

常压解吸质谱离子源使得固态样品的直接质谱分析成为了可能，是21世纪质谱领域的最重大技术革命之一。它的出现将质谱仪的直接分析样品从气态、液态扩展到了固态，并且将繁杂的样品前处理过程简化甚至省略。该技术出现时间较晚，因此国际上对常压解吸质谱离子源的离子化机理尚无定论。研究者对于谱图的成因及翻译并没有可靠的科学依据，阻碍了应用该类离子源进行精确定性、定量分析。针对这一科学问题，本研究提出了一套实验方案，探究等离子体常压解吸质谱离子源的离子化机理。以质谱法为主要手段，着重研究了基于等离子体的常压解吸质谱离子源的离子化化学过程，以实验数据为支撑，从水合离子的产生、缓冲气的作用、空气湿度、解吸距离成因等方面清楚地揭示了等离子体常压解吸离子源的离子化机理。.实验结果表明，放电气中的微量水蒸气是等离子体常压解析离子源中试剂离子前驱体的重要来源；缓冲气的种类对离子化过程有较大影响，空气是一种良好的反应缓冲气；缓冲气的湿度也会在某些情况下大幅度影响离子化效率，对于质子亲合能低于二水团簇离子的物质，电离过程需要在干燥缓冲气下进行，以保证水合离子尽量处于低团簇状态；分子离子产生于物质与放电气中的痕量水分生成的试剂离子发生电荷转移，而非氦高能粒子与物质的潘宁电离。对于最佳解析距离的产生，实验结果表明其原因来源于试剂离子的逐渐产生及试剂离子与空气中的污染物发生反应消耗两者相互制约产生。.作为最有前景的大气压固态样品直接分析质谱离子源，该研究对推动等离子体常压解吸源的发展，甚至大规模、可靠运用提供了扎实的技术支撑。为其它等离子体质谱离子源的研究提供了技术积累。