脉冲放电等离子体协同复合型催化剂去除气态挥发性有机物的研究

采用高压脉冲放电等离子体和复合型催化剂协同技术去除VOCs，发挥放电产生的强烈紫外光，激发复合型光催化剂产生催化活性，提高VOCs的去除率，同时发挥催化剂和放电等离子体的协同效应，提高CO2 的选择性，减少副产物。设计新型多级反应器，进行反应器不同电极配置的放电特性、光特性研究以及反应器中催化剂放置方式的研究，优化反应器结构，给出反应器结构优化设计方法及与催化剂最佳匹配方式；进行复合型催化剂制备的研究，选择最佳载体，优化制备条件，制备出高效复合型催化剂；进行各影响因素对脉冲放电－催化反应器处理典型VOCs的去除率的影响研究，得到反应器的最佳运行条件和最高去除率；测试反应过程中的中间产物、最终产物等，根据实验结果数值模拟反应动力学，给出脉冲放电等离子体、放电紫外光协同催化剂去除VOCs的反应机理。脉冲放电协同催化去除VOCs的实验及反应机理研究结果将为研究开发VOCs处理技术提供一条新思路。

研究采用脉冲放电等离子体协同复合型催化剂去除挥发性有机物。制造了针-板式、线-筒式脉冲放电反应器和线-筒式双极性高压脉冲介质阻挡放电反应器去除甲醛，通过测试各影响因素对反应器去除率的影响及放电特性，得到了反应器最佳实验条件。针板间距相同时，多针电极结构与单针相比，起晕电压较低、火花击穿电压较高，放电稳定性较好；相同条件下，放电电流随针板间距的增大而减小，而随针针间距的增大总体上呈上升趋势，当针针间距增大到20mm时，相邻针尖的相互作用已很小，继续增大针针间距，放电电流出现下降趋势；针板间距对火花击穿电压的影响较大，针针间距对其影响较小；当针板间距为20mm，针针间距为20mm时，电晕放电具有最大单脉冲注入能量。以γ-Al2O3为载体，Mn、Ti为活性组分，稀土La为改性成分，制备了La-Ti-Mn/Al催化剂；以分子筛为载体，制备了Mn/TiO2-分子筛、 Ag-Mn/TiO2-分子筛、Ce-Ag-Mn/TiO2-分子筛催化剂。利用X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线能谱、傅里叶红外光谱方法对催化剂进行了表征分析。结果表明，La掺杂量对甲醛去除率影响明显，当掺杂量为1%时，La-Ti-Mn/Al催化剂协同脉冲放电去除甲醛的效率可达98.65%；Ag改性的Ag-Mn/TiO2-分子筛催化剂的催化效果明显高于Mn/TiO2-分子筛催化剂，其甲醛去除率为97.6%，副产物O3浓度为99.4 mg/m3，CO2选择性为50.2%；Ce-Ag-Mn/TiO2-分子筛的催化效果又明显高于Ag-Mn/TiO2-分子筛，其甲醛去除率为99.4%，O3浓度为60.7mg/m3，CO2选择性为58.8%。采用设计的反应器协同复合型催化剂进行甲醛去除实验研究，完成了各项影响因素对去除效率影响的研究，确定反应器最佳运行条件和最大去除效率，并进行了降解最终产物分析。研究表明，在最佳的实验条件下，反应器的能量利用率较高，去除率达到最大；复合型催化剂的添加，加强了脉冲放电和催化剂的协同作用，大大的提高了甲醛的去除率，降低了O3浓度，提高了CO2选择性。最后，在实验的基础上，对脉冲放电-催化剂协同技术去除甲醛过程中的物理化学反应机制进行了数值模拟，模拟结果与实验结果基本一致，研究为开发VOCs处理技术提供了一条新思路。