过渡金属氧化物/石墨烯异质结构层层自组装及超电容性能研究

Transition metal oxides are pseudocapacitive materials with potential development, due to their high theoretical specific capacitance and electrochemical activity, but the poor cycle stability and rate performance limit the practical application. Building special complex nanostructure and compounding with other materials are effective ways to improve the performance. The project starts from the thought of multicomponent, multidimension and multilevel to construct and synthesize transition metal oxides/ graphene composite electrode materials for supercapacitors through simple and controllable layer-by-layer assembly technology. By reasonably adjusting technology parameters, ultrathin two-dimensional material module could be prepared so as to control hierarchical stack and construct heterostructure, thereby improving the electrochemical performance of composites. The contact form and interface behavior between transition metal oxides and graphene will be further investigated and the influence of heterostructure on the electrochemical performance will be analyzed. Moreover, the mechanism of interface assembly and charge-discharge process will be discussed, which will provide theoretical basis for rational design of composite materials. The project is helpful to provide theoretical basis for practical application of supercapacitors.

过渡金属氧化物作为一种赝电容材料，具有理论比容量高、电化学活性高等优点，极具发展潜力，但其较差的循环稳定性和倍率性能限制了其实际应用。构造特殊的复杂纳米结构及与其它材料复合是改善其性能的有效途径。本课题从“多元、多维、多级”的思路出发，采用简便、可控的层层自组装技术构筑并合成过渡金属氧化物/石墨烯超级电容器复合电极材料。通过合理调节工艺参数，制备超薄二维材料模块，实现层级堆叠的调控，构筑异质结构，进而改善复合材料的电化学性能；并进一步研究过渡金属氧化物与石墨烯之间的接触方式和界面行为，分析异质结构对材料电化学性能的影响；探讨界面组装及充放电过程的机制，为复合材料的合理设计提供理论依据。通过本项目研究，有助于为超级电容器的实际应用提供理论基础。

构造特殊的复杂纳米结构及与其它材料复合是改善过渡金属氧化物电极材料性能的有效途径。本项目从“多元、多维、多级”的思路出发，采用简便、可控的技术构筑并合成多种过渡金属氧化物/石墨烯复合材料用于超级电容器。在本项目研究中，通过混合目数的GO制备得到具有分级孔结构的石墨烯水凝胶，并通过氮掺杂及与碳纳米管复合得到具有较高比表面积、相对高的亲水性、良好导电性及优良电化学性能的碳纳米管复合的氮掺杂石墨烯水凝胶，为过渡金属氧化物/石墨烯异质结构的构筑及优良电化学性能的实现奠定了基础。从发挥组分协同作用、维度协同作用的目的出发，构筑多种过渡金属(氢)氧化物/石墨烯异质结构，采用自组装、水热等多种方法实现了MnO2@rGO、NiO/rGO、泡沫镍原位石墨烯基NiCo2O4、泡沫镍石墨烯基NiCo-LDH等复合材料的制备。从微观结构、形貌层次研究了复合异质结构对电极材料充放电过程的影响，合理的电极材料结构设计对离子转移速率和电荷存储容量有很大影响。通过对充放电性能进行调控，获得了具有良好循环稳定性和倍率性能的超级电容器电极材料。对于过渡金属氧化物/石墨烯异质结构的充放电机制及界面行为仍在持续研究中。所取得研究结果能够为过渡金属氧化物/石墨烯复合材料的制备及其在电化学储能领域方面的应用提供合成策略上的借鉴及性能数据方面的对比；可为超级电容器的实际应用与开发奠定部分基础，在一定程度上对于推进超级电容器的发展具有积极作用。