高效荧光微流体集光材料的制备及性能研究

The fluorescent light-collecting material can realize the spectral conversion and energy accumulation, which is an effective strategy to improve the photon utilization efficiency and the reaction rate in the photochemical reaction process. The existing light-collecting materials are mostly based on solid matrix, which is difficult to combine with the fluid reaction, as well as poor dispersion and low fluorescence quantum efficiency. Most importantly, each material with certain emission needs specific preparation. This proposal is to prepare high efficient fluorescent microfluidic light-collecting material based on fluid medium, which has obvious adjustable features in micro-chemical composition and macroscopic spatial structure. It is easy to be coupled with photochemical reaction by microreactor structure design. This work is expected to open a new way for the study of photochemical reactions in confined spaces. The research contents include: the chemical composition control and performance study of high efficient fluorescent microfluidic; the spatial distribution of fluorescent microfluidic and light field controlled by the microreactor structure; the combination of fluorescent microfluidic and micro reactor and their regulation function on photochemical reaction. This proposal is expected to explore a simple method for preparing high performance fluorescent microfluidic materials, and contribute to the application of light-collecting materials in the field of microreactor photochemistry.

荧光集光材料可实现光波长转换和能量的聚集，是提高光化学反应过程中光子利用效率和反应速率的有效手段。现有集光材料基本均为固体基质，存在较难与流体反应结合、光聚集和转换效率差、需要特异性制备等问题。为了克服固体基质产生的这些问题，本项目提出制备基于液态基质的荧光微流体集光材料的构想，该材料在微观化学组分和宏观空间结构上将更具有可调控性，有望通过微反应器结构设计，实现与光化学反应过程的高效耦合，开辟受限空间内的光化学反应研究的新途径。具体研究内容包括：高性能荧光微流体材料的化学组分调控及性能研究；荧光微流体空间结构及发射光场强度空间分布的调制；荧光微流体与微反应器结合对光化学反应的调控研究。项目的开展有望探索出一种制备高性能荧光微流体集光材料的简单方法，为推进集光材料在微反应器光化学领域的应用做出贡献。

本项目提出制备基于液体基质的高效荧光微流体集光材料，通过对流体通道结构的设计实现荧光微流体光场强度空间分布的可控调制，进一步调控光化学反应过程。我们首先合成了一系列具有不同发射波长的高性能钙钛矿纳米晶荧光微流体材料，明确了荧光微流体对光能采集、转换与传输的普适性规律。其次，利用数值仿真软件对集光通道和反应通道结构进行了优化设计，最终制备得到能够同时促进光能利用和物质传递的荧光微流体光化学反应器。该反应器催化的二苯基蒽光氧化反应过程，反应转化率提升近3倍，证实了通过光场分布的设计来调控反应过程这一想法的可行性。该反应器由于具有分立的光通道和反应通道，荧光流体和反应流体可任意更换，具有非常好的通用性和灵活性，可方便的用于反应筛选、条件优化和反应机理分析。重要的是，荧光流体可回收（回收率85%），反应器也可重复利用（染料残留<8%），具有低成本和环境友好的特点。此外，本项目还实现了反应器的阵列化设计和玻璃基微反应器的开发，大幅度提高了该类型反应器在实际化工生产中的应用潜力，一个8通道的阵列化反应器可达到日产10mg量级产物。最后，我们开发了一整套连续流光化学反应器装置，可方便地进行光化学反应的快速筛选、反应条件的优化、反应机理探索以及反应的生产放大等工作，具有较大的产业化前景。本项目创造性的将光转换介质与微流化学整合，构建了荧光集光式光化学微反应器，有效地将物质扩散、能量输运和反应过程耦合，大幅度提高了光化学反应的转化率。本项目的实施对于实现微反应器内光诱导化学反应的精细调控有重要意义，同时也为其他受限空间内光驱动化学反应过程的设计提供了有价值的依据。