富氧含硫含水条件下贵金属协同催化去除碳颗粒和NOx的特性

催化同时去除碳颗粒和NOx是净化柴油车尾气中碳颗粒和NOx最理想的技术途径。在现有催化体系中，催化剂存在抗硫抗水性能差、NOx还原生成N2选择性低的缺点。贵金属催化剂具有高抗硫抗水性能，且对CO还原NO具有高N2选择性。本项目拟开展富氧含硫含水条件下贵金属协同催化去除碳颗粒和NOx的特性研究，利用氧化型催化剂将活性氧传递到碳表面形成的C(O)物种，同时还原型催化剂高选择性催化CO还原NO成N2。具体研究内容包括：研究单一贵金属催化去除碳颗粒和NOx的特性；设计贵金属协同催化剂并研究其协同催化去除碳颗粒和NOx的性能和规律；探寻贵金属协同催化反应机理。本研究旨在设计能适应富氧含硫含水环境、能在较低温度下同时催化去除碳颗粒和NOx且具有高N2选择性的新型催化剂，并揭示其催化反应机理。该研究将对解明贵金属催化同时去除碳颗粒和NOx的特性具有重要理论意义，为研制新型柴油车尾气净化催化剂奠定理论基础

本项目开展了富氧含硫含水条件下贵金属协同催化去除碳颗粒和NOx的特性研究，具体研究内容包括：单一贵金属催化去除碳颗粒和NOx特性的研究；双贵金属协同催化去除碳颗粒和NOx性能和规律的研究；贵金属协同催化反应机理。本研究结果表明：（1）单一贵金属富氧条件下都表现了一定的催化同时去除碳颗粒和NOx的性能，但在富氧含硫含水条件下，仅Ru、Ir、Rh具有催化同时去除碳颗粒和NOx的活性，其活性顺序为Ru>Ir>Rh；（2）以Ru与其他贵金属组成的双贵金属催化剂，其同时去除碳颗粒和NOx的催化活性受贵金属组合和反应条件的影响较为明显，在富氧条件下， Ru-Rh、Ru-Ir和Ru-Pd活性较高，而在富氧含硫含水条件下，Ru-Rh和Ru-Ir最具活性；（3）催化同时去除碳颗粒和NOx的总体路径为：催化剂催化NO氧化成NO2, NO2促进碳颗粒氧化去除, 而碳颗粒氧化的中间物C（O）还原NO, 促进NOx还原去除。双贵金属的协同作用主要是：贵金属协同促进碳颗粒快速氧化去除，碳颗粒表面形成的大量C(O)物种促进了NOx还原去除。