强场光电子全息探测分子内超快电荷迁移研究

Ultrafast charge migration in molecule plays the vital role in many processes in nature, such as, chemical reaction, photosynthesis. Because the time scale of the charge migration in molecule is attosecond, the observation of the charge migration requires attosecond temporal and sub-Angstrom spatial resolutions. Strong-field photoelectron holography is a newly emerging imaging method in atomic and molecular physics, and it possesses the attosecond temporal and sub-Angstrom spatial resolution. It is considered as an important tool for probing the ultrafast electron dynamics in atoms and molecules. However, it is still unknown how the dynamics information was encoded and how it can be decoded from the hologram in the photoelectron momentum spectra. In this project, we plan to investigate probing the ultrafast charge migration in molecule with strong-field photoelectron holography. First, we will demonstrate how electron dynamic information is encoded in the hologram and the procedure of information extraction. Then, we will use this method to probe the ultrafast charge migration in molecule, and establish a method for real-time observation of charge migration with attosecond and sub-Angstrom resolutions. This study will provide people profound understanding of the physics in strong-field photoelectron holography and develop the application of holography in atomic and molecular physics.

分子内部的超快电荷迁移在自然界中的诸多现象，如化学反应、光合作用等，起至关重要的作用。由于分子电荷迁移的时间尺度为阿秒量级，因此观察分子内部电荷迁移需要阿秒-亚埃超高时空分辨率。强激光场驱动的光电子全息是强场原子分子物理领域新兴起的一种重要成像手段，具有阿秒-亚埃的时空分辨率，被认为是探测原子分子内部超快电子动力学过程的重要方法。但是，原子分子的电子动态信息是如何记录到光电子全息干涉谱，以及如何从中提取动态信息目前尚不清楚。本项目拟开展利用强场光电子全息技术探测分子的超快电荷迁移过程的研究，首先从原理上阐明电子的动态过程信息是如何记录到强场光电子全息谱，以及信息的提取。然后将此方法用来探测分子内部的超快（阿秒）电荷迁移过程，建立一种能够实现阿秒-亚埃超快时空分辨率探测分子电荷迁移的方法。此研究对人们深刻认识强场光电子全息物理过程，发展全息技术在原子分子物理领域的应用具有重要意义。

强激光场驱动的光电子全息是强场原子分子物理领域新兴起的一种重要成像手段，具有阿秒-亚埃的时空分辨率。本项目在理论上面发展和完善了阿秒光电子全息，并开拓了阿秒光电子全息在原子分子结构及超快动态过程超高时空分辨测量方面的应用。主要工作成果有： (1) 开拓了阿秒光电子全息在测量原子分子强场隧穿电离超快过程方面的应用，测量了隧穿电离的实时间和虚时间，并在实验上实现；演示了利用强场光电子全息方法，测量分子隧穿电离电子波包的初始横向位置，精度达到皮米量级；利用双色场手段，鉴定强场隧穿电离过程长、短轨道相对贡献，并揭示了全息干涉对相对贡献的影响。（2）提出了二维光场驱动的光电子全息，演示了反向旋转双色圆偏光驱动的光电子全息测量分子结构。（3）提出了XUV光辅助电离的阿秒光电子全息，并利用此方法研究了超强XUV光驱动下，原子电子波包的超快形变过程，揭示了其中的非绝热过程。(4)研究了双光子电离不同通道的光电子全息，测量了光电离的时间延迟，并揭示了由于双中心干涉、Rabi振荡等对光电离时间延迟的影响。(5)提出了利用二次谐波微扰场测量隧穿电离时间延迟，解决了以往研究中，实验结果对理论模型依赖的难题，证明了在5阿秒的时间精度内，隧穿电离没有时间延迟。本项目共发表标注论文30篇，包含Phys. Rev. Lett. 1篇，Light：Science & Application 1篇，Advanced Photonics 1篇，Phys.Rev.A 13篇， Optics Express/New J. Phys.9篇。项目执行期间，培养博士研究生2名，硕士研究生1名。完成了项目设定的目标。