荧光标记的双表面分子印记空心微球对农残的可视化检测

杀虫剂和除草剂在农产品中的残留对食品安全和人类健康已经构成严重威胁，并多次引发农产品国际贸易争端，国家亟需解决农药残留快速检测所面临的挑战。本研究项目将重点针对农药残留高效富集与快速检测方面所面临的困难，运用纳米合成技术和仿生分子印记等手段，制备高选择性、高结合容量和结合速度快的双表面分子印记空心微球，实现对复杂样品中农药残留组分的选择性富集。在此基础上结合高灵敏度的化学发光分析技术，探索人工抗体纳米材料的荧光标记原理和方法，发展兼有分子识别和光学信号输出的新型纳米探针；据此研发灵敏度高、快速、可靠的农残检测微纳芯片，实现对农产品中痕量农药残留物质实时、原位的可视化检测，为食品安全及农产品贸易提供可靠的农残检测新技术。本项目的研究成果将为农产品中农药残留的快速准确检测提供新的技术基础，对于提升我国在农药残留检测技术方面的原始创新能力具有十分重要的意义，并具有广泛的社会和经济价值。

该项目的主要研究任务是利用纳米人工抗体构筑普适性的农药分子识别与检测平台，以实现痕量农药残留实时、原位的可视化检测。在三年的项目执行过程中，我们按照任务书的具体要求开展了分子印记纳米材料结构设计、合成和表征，以及新的纳米结构功能化修饰等有关研究工作，最终获得兼有选择性识别能力和敏感信号输出的新型纳米探针，实现了0.1 ppb量级农药残留的快速探测。具体研究成果包括：我们通过在胶体微球以及磁性微球表面的高密度分子印记实现了农药分子的高效富集与分离；通过调控溶解氧对吡咯的预氧化过程合成出多种一维分子印记导电聚合物材料，不借助任何探针分子便可直接检测出非电化学活性的除草剂，检测限达到100 nM；在二氧化硅纳米粒子表面通过单体诱导制备出荧光标记的芯-壳型分子印记聚合物，大大提高了分子印记聚合物在实际检测中的灵敏度和选择性；发展了基于镉系量子点的荧光关-开模式传感器，利用表面配体之间的取代过程实现了对超痕量农药残留（0.1 ppb）的可视化检测；发展了基于锐钛矿型纳米二氧化钛以及类酶磁性粒子增强化学发光体系，利用化学发光高的灵敏性以及表面配体的选择性实现了0.1 nM除草剂2,4-D和有机磷农药灭线磷的快速检测；我们还针对检测痕量农药分子时低成本和便携式的需求，发明了一种简便试纸，只要轻轻擦拭就能检测出ng量级的目标分子。上述研究工作取得了多项具有创新性和系统性的研究成果，部分研究工作在高影响力的国际期刊J. Am. Chem. Soc.、Anal. Chem. 、Chem. Eur-J等上发表SCI论文11篇，他引次数已经超过180次，影响因子全部大于3，其中影响因子大于5的有6篇，此外，申报国家发明专利2件。可见，该项目已经出色的完成了任务书中规定的全部研究任务，并且所取得的研究成果远大于任务书中规定的3-5篇SCI论文的工作量。. 此外，在该项目的共同支持下，该课题负责人还出色的完成了一项安徽省自然科学基金面上项目（090411022），结题时评为“优秀”。并且，以该项目成果为基础，又成功申请到一项国家自然科学基金面上项目（21277145），获资助经费80 万元，保证了该项目工作的延续以及取得成果的后期产业化。