辐照作用下钼中嬗变元素Tc/Ru/Nb/Zr行为及其对H同位素影响机理的理论研究

The final application of nuclear fusion energy mainly depends on the development of key materials in the thermonuclear fusion device, in which the choice of the plasma facing materials is one of the key issues. Molybdenum (Mo) is considered as the most promising candidate for the plasma facing material in future fusion reactor. It is well known that Mo will be exposed to 14 MeV high energy neutrons produced by deuterium-tritium fusion reaction. However, the transmutation reaction will take place under the irradiation of high energy neutrons and produce transmutation elements Tc, Ru, Nb, and Zr. Most importantly, these transmutation elements will precipitate under irradiation, which will exhibit significant effect on the behavior of H isotopes in Mo. This will cause the degradation of the service properties of Mo. Also, radiation defects such as vacancies play a key role in the precipitation of transmutation elements. Up to now, the formation mechanism of irradiation-induced Tc/Ru/Nb/Zr precipitation and its influences on the H isotope behavior in Mo have not been well understood. In this project, using first-principles total energy and vibration spectrum calculations combined with statistical physical model, we will systematically study the thermodynamic stability and diffusion behaviors of Tc/Ru/Nb/Zr in Mo as well as its possible accumulation precipitation induced by radiation defect. Based on these above results, we will further explore the impact of Tc/Ru/Nb/Zr on the H isotope behaviors in Mo. The present study will provide a very useful reference for the performance and lifetime evaluation of Mo in future fusion reactor.

聚变堆材料的选取是聚变能源开发面临的重大挑战之一。钼（Mo）被视为未来聚变堆中有可能使用的面对等离子体材料。众所周知，氘-氚聚变反应将产生高能中子（14 MeV），而在高能中子辐照下Mo基材料将发生嬗变反应产生锝、钌、铌和锆等嬗变元素。尤其是，这些嬗变元素在辐照作用下可能产生聚集以至于形成析出相，并对Mo中氢同位素行为直接产生影响，改变Mo材料的服役寿命。同时，辐照缺陷空位在嬗变元素聚集析出中也起着至关重要的作用。目前，嬗变元素在Mo中可能的聚集析出机制及对H同位素行为影响的物理机理尚不清楚。本项目将应用第一原理基态总能和声子频谱计算并结合热力学统计物理模型的方法，系统研究嬗变元素在Mo中的热力学稳定性和动力学扩散行为以及辐照缺陷媒介作用下可能的聚集析出特征，并在此基础上研究嬗变元素聚集析出相对H同位素行为的影响，以期为未来聚变堆Mo基材料的服役行为和寿命评估提供有用的参考。

聚变堆材料的选取是聚变能源开发面临的重大挑战之一。钼（Mo）被视为未来聚变堆中最有可能使用的面对等离子体材料。众所周知，氘-氚聚变反应将产生的高能中子（14 MeV），而在高能中子辐照下Mo基材料将发生嬗变反应产生锝（Tc）、钌（Ru）、铌（Nb）以及锆（Zr）等嬗变元素。尤其是，这些嬗变元素Tc/Ru/Nb/Zr在辐照作用下可能产生聚集以至于形成析出相，并对Mo中氢（H）同位素行为直接产生影响，改变Mo材料的服役寿命。同时，辐照缺陷空位在嬗变元素聚集析出中也起着至关重要的作用。目前，嬗变元素在Mo中可能的聚集析出机制及对H同位素行为影响的物理机理尚不清楚。本项目将应用第一原理基态总能和声子频谱计算并结合热力学统计物理模型的方法，系统研究Tc/Ru/Nb/Zr在Mo中的热力学稳定性和动力学扩散行为以及辐照缺陷媒介作用下可能的聚集析出特征，并在此基础上研究Tc/Ru/Nb/Zr聚集析出相对H同位素行为的影响。具体计算得出了Tc/Ru/Nb/Zr以及其它过渡元素在Mo中的结构稳定性、扩散速率以及与缺陷空位的作用，并给出了潜在的物理机制。进一步研究了Tc/Ru/Nb/Zr以及过渡元素存在时Mo中H的热力学稳定性及物理机理，单个或2个H与Tc/Ru/Nb/Zr及过渡元素的结合特性，最后计算得出了Mo中H与Tc/Ru/Nb/Zr及过渡元素和缺陷空位三者之间的结合特性。这些研究结果为未来聚变堆Mo基材料的服役行为和寿命评估提供了数据参考。在该基金资助下，共发表直接相关论文9篇，全部为SCI收录。