石墨烯量子点参量相关三阶非线性光学效应的理论研究

There are four geometric parameters which can strongly affect the band structure of graphene quantum dots:shape, size, edge state(armchair or zigzag)and the number of layer.This project plans to establish the theory of third order nonlinear optics for Dirac fermions in graphene quantum dots employing the relativistic quantum mechanics, starting from the Dirac equation.Then we can obtain the parameters-dependent properties on the third order nonlinear optical susceptibilities for the optical effects of third harmonic generation(THG), degenrate four waves mixing(DFWM)and optical kerr(OK). And we explore how the four geometric parameters affect the third order nonlinear optical effects in graphene quantum dots. Also, our theory will be verified by the experiments. This project is the combination of nonlinear optics theories and new nanomaterials, which will not only improve the theory of third order nonlinear optics for Dirac fermions, but also provide ones with instructions of engineering the graphene quantum dots for desired optoelectronic device production and applications.

量子点形状、尺寸、带边结构以及原子层数是影响零维石墨烯量子点能带结构的四个几何参量。本课题从微观角度运用相对论的量子力学，由狄拉克方程出发建立石墨烯量子点狄拉克费米子系统的三阶非线性光学理论，获得不同几何参量下石墨烯量子点材料三倍频、简并四波混频以及光克尔效应等三阶非线性光学效应的极化率，探索上述四个几何参量对石墨烯量子点材料三阶非线性光学效应的影响，并进行相关测试以验证理论模型的正确性。本课题是非线性光学理论与新材料的有机结合，不仅将会完善狄拉克费米子系统三阶非线性光学效应的理论研究，同时也会为石墨烯量子点材料在光电器件的制作与应用提供理论参考。

现代材料加工工艺的进步使得人们已经可以在二维石墨烯的基础上可以通过多种手段获得零维的石墨烯量子点。石墨烯量子点的形状、尺寸、边界、层数是影响其非线性光学效应的四个参量。本项目主要以单层圆盘形石墨烯量子点为研究对象，从理论上开展了以下研究内容：（1）采用紧束缚模型和有限差分法数值求解了电子狄拉克方程，获得了锯齿型和扶手型边界下石墨烯量子点的电子能态；（2）采用连续介质模型和无限质量边界条件，求解了狄拉克方程的解析解，获得了石墨烯量子点的电子能态；（3）采用二阶微扰理论，从电子跃迁速率出发，推导了圆盘形石墨烯量子点双光子吸收系数的表达式，得到了双光子跃迁选择定则，编程模拟了双光子吸收谱，分析了尺寸、边界对吸收谱的影响；（4）用密度矩阵的方法，建立了石墨烯量子点材料中三次谐波效应的理论，得到了三次谐波三阶非线性光学极化率的具体表达式，分析了尺寸、边界对三次谐波效应的影响。. 研究结果表明，圆盘形石墨烯量子点材料的电子能级与传统的半导体量子点材料有很大不同，能级间隔差别不大，从而很容易引起电子跃迁共振；量子点尺寸越大，电子能态密度越大，能隙越小；锯齿型边界石墨烯量子点的能带中出现了零能级的表面态；圆盘形石墨烯量子点在红外波段(2-6um)出现了超强的双光子吸收截面，高达10的11次方GM，比传统的半导体量子点高了8个数量级；表面态的出现使得锯齿型边界的石墨烯量子点双光子吸收峰强于扶手型；量子点尺寸越大，吸收峰越强，且出现红移；表面态的出现也使得锯齿型边界的量子点中三次谐波效应高于扶手型大约1个数量级。上述研究结果为石墨烯量子点光电性质的应用提供了理论指导。