非金属表面等离子体共振效应调变MoS2/碳材料纳米异质结光电化学性能及其抗生素适配体传感应用研究

The development of photoactive nanomaterials with high charge separation efficiency and wide-spectrum solar response is the premise and guarantee for the construction of photoelectrochemical (PEC) sensing platform with high sensitivity and stability. This project aims at fabricating MoS2/carbon-based nanoheterojunction and regulating sulfur defects in the heterojunction at the same time, thus realizing non-metallic surface plasmon resonance so as to broaden the scope of light absorption of the nanomaterials, regulate the band structure effectively, improve the stability of the nanoheterojunctions and promote photo-induced effective separation of electrons and holes, finally achieving the purpose of the preparation of high-performance PEC active materials. By the means of the structure and performance characterization, the enhancement mechanism of the non-metal surface plasmon resonance on the PEC properties is revealed, and how each component's composition structure and morphology distribution influence on the PEC properties is clarified. Further, the prepared heterojunction is combined with the antibiotics aptamer to construct the PEC aptasensing platform. Based on the interaction between antibiotics and PEC active nanomaterials, a high sensitive and selective PEC aptasensor is developed. Therefore, the implementation of this project is of significant for the design and preparation of non-metallic plasma nano-heterojunction and provide theoretical and experimental basis for its application in the field of PEC sensing.

发展具有高效电荷分离效率的宽谱太阳光响应的光活性材料是构筑高灵敏度、高稳定性光电化学传感平台的前提和保证。本项目拟在构建MoS2/碳材料异质结的同时调控纳米异质结材料中的硫缺陷，实现非金属表面等离子体共振，拓宽材料光吸收范围，调控能带结构，提高异质结的稳定性，促进光生电子和空穴的有效分离，从而达到制备高性能光电化学活性材料的目的。通过结构和性能表征，揭示非金属表面等离子体共振效应对光电化学性能的增强机制，明确各组分组成、结构及形态分布对其光电化学性能的作用规律。进一步将制备的异质结与抗生素适配体结合，基于抗生素分子与光电活性材料之间的相互作用，构建光电化学适配体传感平台，发展高灵敏度、高选择性的光电化学适配体传感器。因此本项目的实施，对丰富和发展非金属等离子体纳米异质结的设计制备及其在光电化学传感领域的应用提供理论和实验依据。

发展具有高效电荷分离效率、宽谱太阳光响应的光活性材料是构筑高灵敏度、高稳定性光电化学传感平台的前提和保证。本项目设计制备了多种MoS2/MXene纳米异质结，通过调控能带结构，引入非金属表面等离子共振效应，拓宽材料光吸收范围，促进光生电子和空穴的有效分离，进而提升传感界面的灵敏度和稳定性。进一步耦合高灵敏的光电化学技术与高选择性的适配体，研制了可用于抗生素等目标物质检测的高性能光电化学适配体传感器。本项目主要工作内容包括，设计制备了MoS2纳米带/二维碳材料Ti3C2 MXene纳米功能材料，在引入Ti3C2 MXene后，增强了材料硫缺陷的含量，显著提升了MoS2的载流子浓度，产生了局域等离子共振效应，极大的促进了光生载流子的分离，拓宽了材料的光吸收范围，有效地提升了光电化学性能，进一步耦合生物识别元件氯霉素适配体，成功地构建了一种光电化学适配体传感器应用于氯霉素的灵敏检测；设计制备了TiO2/S-Ti3C2 MXene和MoS2/S-Ti3C2 MXene纳米功能材料，通过构建肖特基结以及引入等离子体共振效应，促进了电子-空穴对的分离，增强了光吸收能力，从而获得较高的光电转换效率，基于两种材料的费米能级差异，进一步结合特异性识别的适配体，构建了双光电极驱动的光电化学自供能传感平台，实现了目标检测物的灵敏、选择性识别；设计制备了三维MoS2/Ti3C2纳米复合材料，在引入Ti3C2 MXene材料后，MoS2产生了较多的硫空位，出现了非金属等离子体效应，显示出更宽的光谱响应范围，与此同时，硫空位产生的中间能级加速了电荷载流子分离，协同提高了光电化学性能，进一步与高特异性的适配体结合，构筑了一种比率型光电化学自供能适配体传感界面，有效消除了环境干扰因素的影响。与此同时，所制备的几种光电化学传感器选择性、重现性和稳定性良好，在实际样分析中表现出令人满意的效果。本项目研究对于丰富和发展高性能的光活性材料，并探索其在光电化学传感领域的应用提供了理论和实验依据。