城市尺度的邻苯二甲酸酯环境过程模拟

Phthalates (PAEs), which are semivolatile, high-concentration, and non-persistent organic pollutants, are ubiquitous in the environment, posing risks to ecosystem and human health. Multimedia models are commonly used to study environmental fate of persistent organic pollutants (POPs), but lack of co-simulation with coexistent pollutants in the air. The spatiotemporal scale of PAEs’ environmental processes is smaller than that of POPs. Atmospheric particulate matters and ozone largely affect the phases of PAEs (gaseous/particulate), transformation rate, and intermedia transfer. Therefore, we propose to study the environmental processes of PAEs at urban scale by coupling a dynamic multimedia model with the air quality model - CMAQ. The air compartment of the multimedia model will be replaced by CMAQ instead, in order to simulate the effects of atmospheric transport and air quality on the environmental processes of PAEs. Also, we will monitor the environmental concentrations of PAEs, especially for the gaseous/particulate phases, which will be used for model validation and calibration. With the model simulation results for PAEs, we will focus on the environmental processes, including atmospheric phases, transformation rate, and intermedia transfer. We will also investigate the effects of atmospheric particulate matter and hydroxyl radical on those processes. Finally, we will conduct scenario analyses for evaluating the effect of various environmental management practices on the trend of PAEs’ environmental concentrations. The results of the proposed project are expected to provide scientific support to relevant environmental policy and decision making.

邻苯二甲酸酯（PAEs）是普遍存在于环境中的半挥发、高浓度、非持久性有机污染物，威胁生态安全和人体健康。PAEs环境过程的时空尺度小于持久性有机污染物（POPs）。空气中悬浮颗粒物和臭氧等显著影响PAEs的存在形态（气态/颗粒态）、转化速率和介质间迁移等环境过程。但现有的多介质模型应用多集中于POPs，且欠缺对空气质量的协同模拟。为此，本课题拟耦合动态多介质模型和空气质量模型CMAQ，研究城市尺度PAEs环境过程。用CMAQ模型替代多介质模型中的气相，模拟大气传输和空气质量对PAEs环境过程的影响。监测环境中PAEs浓度，重点监测空气中气态和颗粒态浓度，检验并修正耦合模型，探讨PAEs在空气中的存在形态、转化速率和介质间迁移等环境过程，及其受空气中悬浮颗粒和羟基自由基浓度等时空变化的影响。开展情景分析，预测不同环境管理措施下PAEs环境浓度的变化趋势，为PAEs的环境风险管理提供科学依据。

邻苯二甲酸酯（PAEs）是普遍存在于环境中的半挥发、高浓度、非持久性有机污染物，威胁生态安全和人体健康。本项目采用环境监测结合模型模拟的方法，研究长三角地区PAEs的环境过程。对杭州市内不同室内外环境空气中的15中PAEs主要组分进行采样分析，得到住宅环境、办公室环境以及室外环境空气中PAEs的浓度水平分布情况以及污染特征。为了克服排放清单缺失对环境归趋模拟造成的困难，本项目通过建立网格化的反向逸度模型，根据PAEs的土壤监测浓度，反向估算其排放强度，进而模拟其环境归趋。本项目根据邻苯二甲酸二辛酯（DEHP）的监测浓度，反向模拟得到大气、地表水和沉积物等环境介质中的浓度，预测结果与文献报道的环境浓度范围基本一致。模拟结果表明，长三角地区DEHP的年排放量约为1.39万吨，城市源和农村源各占47%和53%。土壤和沉积物是DEHP主要的汇，分别占DEHP环境总量的86%和13%。鉴于空气中悬浮颗粒物和臭氧等空气污染物显著影响PAEs的存在形态（气态/颗粒态）、转化速率和介质间迁移等环境过程，本项目基于“天地一体”监测数据，建立地理加权-梯度推进模型（GW-GBM）、随机森林-时空克里金（RF-STK）等机器学习模型，重构PM2.5、O3、NO2等主要大气污染物浓度的时空分布。GW-GBM通过构建空间平滑核，对梯度推进算法(GBM)损失函数进行基于地理空间的加权赋值，模拟PM2.5浓度和气溶胶光学厚度（AOD）及气象条件等变量间关系的空间非稳定性。GW-GBM模型预测的准确度（R2=0.71）优于GBM模型（R2=0.65）。GW-GBM模型揭示了环境变量与PM2.5浓度间的非线性关系、交互作用及空间非稳定性等。对长三角地区1 km网格PM2.5逐时浓度的模拟准确性可以达到R2=0.86，RMSE=12.4 μg/m3。2017年期间PM2.5浓度表现出一致的昼夜模式，但不同季节之间的污染水平差异明显。本项目的研究结果在Environmental Science & Technology、Atmospheric Chemistry and Physics、Environmental Pollution等期刊上发表SCI论文10篇。本项目的研究结果为PAEs的环境风险管理提供科学依据。