基于时间切片离子成像技术的RO(R=CO/N2)分子真空紫外光解动力学研究

The photochemistry of RO(CO/N2) molecules play important roles in atmospheric chemistry and interstellar chemistry, as well as prevention and control environmental problems such as greenhouse effect, ozone depletion and haze. RO(CO/N2) molecules have become hotspot in the filed of photodissociation dynamics for a long time. However, it's so difficult to obtain a tunable vacuum ultraviolet source in the lab that there have been no major breakthroughs in the studies of photodissociation dynamics of RO(CO/N2) molecules until now. In this program, the RO(CO/N2) molecules will be excited to selected electronic states by a tunable vacuum ultraviolet photon produced by four-wave mixing technology. The kinetic energy distribution and angular distribution of O(1S/1D/3P) will be detected by slice imaging techneque. The detailed studies of photodissociation dynamics of RO(CO/N2)molecules will deepen our understanding of the properties of excited electronic states and the mechanism of photodissociation of RO(CO/N2).

RO(CO/N2)分子的光化学过程在大气化学和星际化学中扮演着重要角色，了解RO(CO/N2)分子的光解过程与机制在解决日益严重的温室效应、臭氧层空洞、雾霾等环境问题中也发挥着积极的作用。长期以来，RO(CO/N2)分子一直是光解动力学研究领域中的热门分子。然而，由于实验上获取可调谐真空紫外光源极为不易，导致其在真空紫外波段的单光子解离动力学研究仍未取得大的突破。本项目拟利用四波混频技术产生的可调谐的真空紫外光源，对RO(CO/N2)分子进行初始态选择的单光子激发，用高分辨的时间切片离子速度成像技术测量产物碎片O(1S/1D/3P)的平动能分布和空间角分布，从而实现对RO(CO/N2)分子的真空紫外光解动力学的深入研究，加深对RO(CO/N2)分子电子激发态及其解离过程的理解。

N2O及CO2分子光解反应作为光化学反应中的重要基元反应，其动力学特性和自由基产物不仅在模拟大气化学、燃烧化学和星际化学等方面发挥着重要作用，也与有效防治环境污染等息息相关。然而，可调谐、窄线宽的真空紫外光源的缺失，导致N2O及CO2分子真空紫外解离动力学的研究一直未取得大的突破。过去三年来，在自然科学基金青年基金的资助下，我们成功将四波混频技术引入时间切片离子速度成像实验装置，为深入研究真空紫外波段的多通道解离动力学提供了技术支撑。在此基础上，我们利用这一新实验方案顺利完成了N2O及CO2分子初始态选择的真空紫外解离动力学研究。从中获取的不同激发波长下的各个解离通道产物的离子影像，为提取振动态分辨的产物总平动能谱及空间角分布等动力学信息奠定了基础。本项目所取得的实验成果不仅有助于人们了解N2O与CO2分子高电子激发态的解离图景及机理，也为今后理论研究N2O、CO2分子在真空紫外波段的解离过程提供了必要的实验依据。