贵州岩溶区土壤剖面铀、钍的富集机制及其环境活性研究

The weathering of carbonate rocks poor in U and Th, on the one hand, led to the abundant loss of U from the weathering system (Th sometimes also showing significant activity), on the other hand, caused the enrichment of U and Th in weathered residues and remarkable radon anomalies in karst environment. Moreover, the concentrations of U and Th in soils developed on carbonate rocks are uaually higher or much higher than that developed on other kinds of rocks. However, its geochemical mechanism is unclear. This project takes several soil profiles derived from carbonate rocks with different times and lithologies (i.e. limestone and dolomite) as the study object, uses the sequential chemical extraction techniques in combination with microscopic phase analyses on leaching residues, and refers to carbonate bedrock as a research starting point, to find out the occurrence states of U and Th in bedrock, weathered bedrock, and soil profile respectively, and their variation characteristics during the development of soil profile. In addition, we also intend to analyze U, Th and relative parameters from the void water from soil profile at different depths and rock-soil interface (i.e. weathering solution). The research purposes are to reveal the release/retention mechanism of U and Th during carbonate rock being transformed into the residual soils, and the enrichment mechanism of U and Th during the formation and development of soil profiles, and to quantitatively estimate the environmental availability and the potential release ability of U and Th in soils. This project will contribute to deepening the understanding of geochemical behavior of radionuclides in karst environment, and provide basic information and scientific basis for radioactive risk assessment and establishing clear level in karst regions.

贫铀、钍碳酸盐岩的风化，一方面铀从风化体系被大量带出（钍有时也呈现出明显的活性），另一方面铀、钍在风化残余剖面中显著富集并引起岩溶环境的氡异常，其含量高于或远高于其他岩类发育的土壤剖面，其地球化学机制尚不清楚。本项目拟从贵州岩溶区选择数个不同时代、不同岩性（灰岩和白云岩）碳酸盐岩发育的土壤剖面，利用逐级化学提取技术并结合对残余物的微区物相分析，以基岩为研究起点，厘清基岩、风化基岩和土壤剖面中U、Th的赋存状态以及在剖面演化过程中的变化特征，并通过对土壤剖面不同深度以及岩-土界面孔隙水（即风化溶液）中U、Th及相关参数的分析测试，揭示基岩溶蚀形成残积土过程中U、Th的释放/吸持机制，以及土壤剖面形成和演化过程中U、Th的富集机制，定量估算土壤中U、Th的环境活性和潜在释放能力。深化对岩溶环境放射性核素地球化学行为的认识，为区域上放射性环境风险评价及建立其清洁水平提供基础资料和科学依据。

贫铀（U）、钍（Th）碳酸盐岩的风化，一方面，U从风化体系中大量淋失（有时也包括Th），引起岩溶环境地下水和溶洞中的氡异常，另一方面，U、Th在其发育的土壤中明显富集，其地球化学机制尚不清楚。本项目从贵州岩溶区遴选出8条不同地质时期碳酸盐岩发育的原位土壤剖面作为研究对象，对剖面发育特征研究的基础上，利用逐级化学提取技术以及对残余物的微区物相分析，并结合对4条土壤剖面孔隙水的组分和理化分析，揭示了岩溶区土壤剖面中U、Th的富集机制及其环境活性。结果表明：① 岩-土界面是导致土壤剖面U、Th显著富集的主要地球化学作用场所。U、Th在土壤剖面的平均含量与其在基岩或基岩酸不溶物中的含量无相关性，而与紧俟岩-土界面土层（即T1）中的含量呈现出较好的正相关关系，说明土壤剖面中U、Th的富集强度主要受岩-土界面作用的约束。② 基岩中的U、Th未形成独立矿物，主要赋存在碳酸盐相（即酸溶相，甚至达90%以上），且主要以吸附态附着在晶体上，在碳酸盐晶格中赋存的U、Th微不足道；基岩酸不溶相中的U、Th主要赋存在残渣态（如硅酸盐相）。③ 对于U，在岩-土界面作用中，其亏损强度主要取决于酸不溶相中的黏土矿物含量，黏土矿物对U具有吸持作用，当含量较低时，可以使酸溶相中的U全部淋失。对于Th，在岩-土界面作用中，一般只能淋失酸溶相中的一部分，说明Th的活性弱于U。④ 无外源输入的情况下，土壤剖面U、Th的分布特征，是在继承T1的基础上进一步演化的结果。在土壤剖面演化过程中，U、Th的赋存状态仍维持了其在T1中的赋存格局（即在各相态的大致比例关系）。⑤ 8条土壤剖面的活性态U、Th占全岩的百分数分别为10% ~ 40%、5% ~ 29%，说明土壤中存在不可低估的生物有效性的U、Th，可能对植物形成放射性影响，应引起重视。本项目研究深化了对岩溶区U、Th环境地球化学行为的认识，为开展区域上放射性环境风险评价提供了基础资料和科学依据。