新型核燃料用SiC/Al2O3核/壳结构纳米复合材料的原位气相沉积制备及其界面活化效应研究

Fuel element is the key component of nuclear reactor, which can directly affect the safety feature of the reactor. Accident tolerant fuel (ATF) can provide additional safety margin in accident conditions and has become an important research direction in nuclear fuel area. For SiC-based ATF, sintering is a very difficult issue needs to conquer. A novel material design of constructing core/shell structured SiC/Al2O3 is proposed in this project. The uniform nano-scaled Al2O3 coating layer functioned as sintering additive and the SiC nanoparticles can contact in atomic layer by this design which will significantly promote the interfacial activation of SiC power in sintering process. A one-pot in-situ coating method will be developed to prepare SiC/Al2O3 core/shell nanoparticles by combining the partition heterogeneity of the fluidized bed reactor and different nucleation mechanisms in chemical vapor deposition. The interfacial activation effect of the core/shell structure will be investigated and the interface between the two phases will be finely controlled. ATF with high quality will be prepared by significantly decrease the sintering temperature of the SiC power with Al2O3 coatings. The project can push forward the nanotechnology into the nuclear area and the achievements obtained in this project can be further extended to other SiC-related area. The fluidized bed technology shows high perspective in industrial application, and it will promote the research from fundamental scientific investigation to engineering practice.

核燃料元件是反应堆的核心部件，直接影响反应堆的安全性，事故容错燃料在事故条件下可为反应堆提供更大的安全余量，是核燃料领域一个重要研究方向。为攻克SiC基全陶瓷型事故容错燃料元件制备中的烧结难题，本项目提出将Al2O3材料均匀包覆于单分散SiC纳米颗粒之上构筑具有核/壳结构的SiC/Al2O3纳米复合材料的设计思路，从结构上保证了烧结助剂Al2O3与SiC纳米核心在原子层面的接触，促进界面活化。在制备方法上，将流化床化学气相沉积体系的分区不均匀性与气相沉积过程成核成膜机制相结合，试图找到一种一步法实现纳米粒子合成及包覆的制备策略。深入研究其高温界面活化效应，调控复合材料的界面结构，以期显著降低SiC材料的烧结温度，制备高质量的SiC基事故容错燃料元件。本项目将纳米制备技术引入核能领域，研究成果可拓展到其他SiC材料制备领域，本项目采用的流化床技术具有明确的工业化前景，可推动研究成果产业化。

新一代核能系统对核燃料提出了更高的要求，目前SiC基事故容错燃料是国际核燃料领域的研究热点。本项目为攻克SiC基全陶瓷型事故容错燃料元件制备中的烧结难题开展科研攻关，设计构筑具有核/壳结构的纳米复合材料，从结构上保证了烧结助剂与SiC纳米核心在原子层面的接触，促进界面活化。围绕流化床化学气相沉积核/壳结构纳米复合材料的原位气相沉积制备及其界面活化效应，开展了如下研究内容：1）流化床化学气相沉积原位包覆平台的搭建及成核成膜理论机制研究；2）单分散纳米颗粒尺寸形貌调控及原位包覆研究；3）纳米颗粒烧结行为研究及纳米晶陶瓷制备；4）SiC纳米颗粒湿化学法表面包覆改性及烧结研究；5）SiC-Al新型烧结助剂体系的探索及烧结活化效应研究；6）基于新型SiC陶瓷基体构筑事故容错核燃料。通过以上研究提出了一套核/壳结构纳米颗粒流化床化学气相沉积原位包覆策略，实现纳米粒子的制备及原位输运包覆，并建立了基于不同前驱体的成核成膜竞争协调与流化床化学气相沉积分区不均匀相结合的理论研究框架。搭建了适合于核/壳结构纳米颗粒制备的流化床化学气相沉积设备平台，设计出了合适的温区分布及特定的前驱体进料方式。通过流化床化学气相沉积法获得单分散SiC及Al2O3纳米颗粒，并实现了对颗粒的形貌和尺寸调控。在原位纳米颗粒包覆制备方面，获得了核心尺寸在5~20nm，包覆层厚度在2~5nm的复合颗粒并实现壳层厚度的可调性。基于复合纳米颗粒，制备了纳米晶SiC陶瓷。同时提出了湿化学法缓慢共沉淀包覆的技术路线，优化了SiC烧结工艺和产品性能。在界面活化方面，开发了新型Al基烧结助剂体系，研究了新型烧结助剂的作用机制，并获得了性能优良的SiC陶瓷。基于以上研究成果，初步制备了SiC基事故容错燃料样品。本项目的开展为后续SiC基事故容错燃料的制备技术优化及实际应用提供了技术支撑，并拓展了将流化床化学气相沉积与材料烧结相结合的学术研究方向。