含杂原子有机污染物的高温催化氧化反应过程与机理研究

Deactivation of catalysts and generation of toxic byproducts are the main problems in the catalytic oxidation of heteroatom (Cl, N) containing volatile organic compounds (VOCs). This study aims to develop heat-resistant catalysts for high temperature regenerative catalytic oxidation of heteroatom containing VOCs, which is a promising way to inhibit the deactivation of catalysts and generation of by-products. This project plans to apply active elements (Cu, Ce, La, etc.) doped hexaaluminate materials as catalysts for high temperature (450-750℃) catalytic oxidation of heteroatom containing VOCs. By investigating the reaction performances of catalytic oxidation of heteroatom containing VOCs and the physicochemical properties of catalysts at different stages of reaction, we aims to figure out the migration paths of heteroatoms during reaction, explore the influence on the catalytic reaction caused by the different elements doping state and reaction temperature. This project will verify the reaction process and mechanism of high temperature catalytic oxidation of heteroatom containing VOCs, obtain effective control technologies for regenerative catalytic oxidation of heteroatom containing VOCs, and provide feasible solution and important theoretical basis for the elimination of heteroatom containing VOCs.

针对含杂原子（Cl、N）挥发性有机物（VOCs）的催化氧化反应中，存在催化剂易失活以及易产生毒性副产物的问题，项目通过合成适用于蓄热催化氧化的耐高温催化剂，研究较高反应温度下含杂原子VOCs的催化氧化反应过程，将有望抑制催化剂的失活并减少副产物的产生。制备活性元素（Cu、Ce、La等）掺杂的六铝酸盐型催化材料，分别开展含氯和含氮VOCs的高温（450-750℃）催化氧化反应的研究。通过对不同催化剂催化氧化含杂原子VOCs反应性能的考察，结合不同反应阶段催化剂物化性质的分析，研究反应过程中Cl、N等杂原子的迁移转化路径，探讨元素掺杂状态及反应温度对催化性能的影响，明确含杂原子有机污染物的高温催化反应过程与机理，形成基于耐高温催化剂的蓄热催化氧化含杂原子VOCs控制技术，为含杂原子VOCs的消除提供新的解决方案和重要的理论基础。

挥发性有机污染物（VOCs）是我国高浓度PM2.5和O3大气复合污染的重要前体污染物，催化氧化技术具有净化效率高、能耗低等优点，是VOCs减排控制的关键技术之一。含杂原子（Cl、N）VOCs的催化氧化比较复杂，成为近年来的研究热点。对于含氯VOCs的催化氧化，存在催化剂易发生中毒、烧结、积碳等问题，并且多氯有机副产物的产生，影响含氯VOCs的深度净化。对于含氮VOCs的降解，其关键之处在于如何实现VOCs高效降解的同时抑制二次污染物NOx的生成。本项目研究了系列多种活性元素掺杂的六铝酸盐等耐高温催化剂，在较高反应温度（450-750℃）下对含氯和含氮VOCs的催化氧化反应过程，揭示出较高反应温度，对催化剂积碳、失活、有机副产物等的抑制作用规律。在CVOCs的催化氧化方面，研究了六铝酸盐型耐高温催化材料对CVOCs（1,2-二氯乙烷、二氯苯等）的催化反应过程，揭示了提高的反应温度对含氯有机副产物的抑制以及对无机氯（HCl、Cl2）脱除的促进过程。制备了Ru改性的Fe2O3催化剂，研究其对1,2-二氯乙烷的催化氧化过程与规律。对于NVOCs的氧化去除，阐明六铝酸盐催化材料对NVOCs的催化反应过程，通过多步反应，提高了对N2的选择性。通过项目的研究，在含杂原子VOCs的高温催化氧化反应过程与机理方面得到相关的科学认识，获得高效含杂原子VOCs高温催化氧化材料，为含杂原子VOCs的催化氧化控制提供科学与技术基础。