纳米多层发光薄膜Yb-Er空间分布及其敏化机制研究

采用磁控溅射法制备铒镱掺杂纳米多层发光薄膜。优化工艺参数，获得质量良好且发光特性优异的铒镱掺杂纳米多层发光薄膜，研究纳米多层发光薄膜调制结构、铒镱离子掺杂浓度和烧结温度等对铒镱掺杂纳米多层发光薄膜晶体结构、相变规律的影响。通过纳米多层发光薄膜的发光光谱，分析纳米多层发光薄膜晶体结构、调制结构等对发光特性的影响及规律。确定纳米多层发光薄膜的特殊吉布斯自由能，建立铒镱掺杂纳米多层发光薄膜的非均匀体系非线性扩散模型，计算铒镱离子在纳米多层发光薄膜中的空间分布，研究铒镱离子空间分布对镱-铒敏化机制的影响，结合速率方程分析铒镱离子相互作用对能量传递、反能量传递的内在机制。

稀土离子掺杂上转换发光材料由于在色彩显示、数据存储、生物标识、红外探测和温度传感等方面的应用受到人们广泛关注。这些发光材料能够通过多光子上转换过程将近红外激光转变为可见或紫外等上转换发光，近年来提高稀土离子掺杂上转换发光材料的发光效率以及稀土离子间的能量传递和发光机制成为研究的热点。本项目围绕稀土掺杂发光材料中稀土离子发光效率这个核心问题，选择合适的稀土掺杂基质材料以及构建稀土掺杂氧化物薄膜体系，从稀土离子间的敏化、过渡金属对稀土离子的敏化以及稀土离子晶体场环境的改变三个方面展开较系统的研究，取得了一些成果。本项目研究了Yb3+离子共掺杂对Er3+和Tm3+掺杂NaYF4纳米晶上转换发光的影响，并探索了Er3+/Tm3+-Yb3+共掺杂NaYF4纳米晶在光学温度传感方面的潜在应用，通过能级速率方程对Er3+/Tm3+-Yb3+共掺杂NaYF4纳米晶上转换发光随Yb3+共掺杂浓度的变化进行了合理阐述，分析了Er3+/Tm3+与Yb3+间的能量传递及反能量传递机制。本项目还制备了小离子半径的Li+离子共掺杂和过渡金属Mn2+和Mo6+离子共掺杂的Er3+掺杂氧化物上转换发光材料，研究了Li+共掺杂和Mn2+和Mo6+共掺杂对Er3+掺杂氧化物上转换发光特性的影响。发现小离子半径的Li+离子在氧化物基体中的固溶和固态相变破坏了Er3+离子的局部晶体场对称性，引起Er3+离子内部4f能级跃迁几率的变化从而改变其上转换发光效率。过渡金属Mn2+和Mo6+离子掺杂形成的Yb3+-Mn2+和Yb3+-MoO42-聚合体与Er3+离子间的高效能量传递过程是上转换发光增强的主要原因。在获得高效稀土发光材料基础上，研究了稀土掺杂氧化物薄膜的形貌结构以及上转换发光特性，获得了具备优异上转换发光特性的稀土掺杂氧化物纳米薄膜体系，合理解释了薄膜体系中的高效能量传递机制。基于荧光强度比技术，Li+共掺杂和Mo6+离子共掺杂增强的绿色上转换发光的光学温度传感具有发光效率强、温度灵敏度高且工作温度高的特点。