CNTs基复合材料及其吸附水中有机微污染物的性能和机理

The toxic organic micro-pollutants are severely threatening the safty of water environment and drinking water, appropriate remediation and water-treatment technologies must be explored and implemented. Carbon nanotubes (CNTs) is a new type material with huge specific surface area (SSA) and high surface energy, and the adsorption ability of CNTs towards organic micropollutants is outstanding. Because of the aggergation in aquatic system, the SSA of CNTs would sharply decline , and the sorption ability would remarkably decreases. When dispered in aquatic system, the CNTs will be difficult to separate form water. Because of the bottlenecks of aggregation and seperation, the application of CNTs in water-treament is severely hindered..Aiming to overcome the neck problems of CNTs, CNTs-based hybrid will be fabricated by self-assembly technology. The microballs of CaCO3 will be adopted as templates to produce hollow micaoballs of hybrid nanocomposites in this study. The resultant CNTs-based hybrids will be outstanding in the sorption towards organic contaminants, and its seperation property from water will be excellent. The self-assembly process will be observed, and the interaction between CNTs and polyelectrolytes will be explored. The structure and morphology of the complexs will be investigated using SEM,BET,FTIR, and Raman spectroscopy. The adsorption characterists of CNTs-based complex towards organic micro-pollutants will be explored, and the mechanisms will be studied also. The results of this project will provide references for the fabrication of effctive adsorbents for organic micro-pollutants in aquatic system.

水体有毒有机微污染物对水环境质量和饮用水安全带来巨大危害，迫切需要开发高效的深度处理技术。碳纳米管（CNTs）具有巨大的比表面积和高的表面能，对低浓度有机污染物的吸附能力优异，是理想的有机微污染物吸附剂。但是CNTs存在着在水中易聚集、难分离的难题，严重限制其在有机污染水体深度处理中的实际应用。. 本项目提出采用自组装法设计制备空心微球结构的CNTs基复合材料，以克服CNTs在水中分散分离的瓶颈问题，为水体有机污染的深度处理提供高效的吸附剂。项目研究不同超分子结构的CNTs/聚电解质复合材料的组装机制和分子相互作用，探明组装条件和相互作用机制对复合材料微观结构的影响，考察CNTs基复合材料对水中有机微污染物的吸附特性，探讨吸附性能与吸附剂结构之间的结构-效应关系，明确吸附机理，为新型高效吸附材料的设计开发提供理论参考。

水体有机微污染近年来引起了广泛关注，迫切需要开发高效的针对有毒有机污染物的深度处理技术。碳纳米管（CNTs）具有巨大的比表面积和高的表面能，对低浓度有机污染物如多环芳烃等的吸附能力优异，是理想的有机污染物深度处理吸附剂。但是纯CNTs在水中极易团聚、难分离，实际应用困难。为了解决碳纳米管在吸附水中污染物时的分离分散问题，为水中有机微污染物的深度处理开发性能优越的吸附材料，本项目设计制备了CNTs基微胶囊、CNTs基核-壳结构复合吸附剂、CNTs基聚合物微球复合吸附剂等三个系列的复合材料，采用Zeta电位、拉曼光谱、扫描电镜等手段对复合吸附剂的制备过程和结构进行表征，并深入考察了各类复合吸附剂对有机污染物的吸附特性，探讨吸附机理，为水体深度处理的高效吸附剂的设计开发提供参考。.项目成功制备了碳纳米管基空心微胶囊。通过在碳酸钙固体微粒表面组装PSS/PDDA聚合物双层前体膜，使固体微粒表面带上丰富的正电荷，从而确保带负电荷的羧基化碳纳米管成功地通过静电相互作用组装到固体模板上。再采用强螯合剂EDTA去除碳酸钙核，进一步得到碳纳米管基空心微胶囊。项目所制备的碳纳米管基空心微胶囊保持着球形的外观，表面带有轻微的局部塌陷。微胶囊上碳纳米管紧密地枝接在聚合物层上，有一定的弯曲和扭曲。.项目采用自组装技术将碳纳米管固定化在微米粒径的固体模板，设计制备了核-壳结构的CNT 基复合吸附剂。考查了不同碳纳米管分散体系对复合吸附剂制备的影响，并探讨了制备的碳纳米管基复合吸附剂对有机污染物的吸附性能。结果发现，复合吸附剂对菲、2-萘酚等典型有机污染物的吸附能力，吸附热力学复合Freundlich等温吸附模型，吸附系数随CNTs载量的增加而增大，CNTs 标化的吸附系数则随CNTs载量的增加而下降。表面吸附是碳纳米管基复合吸附剂吸附2-萘酚的主要作用机理，而碳纳米管的外表面是有效吸附位点。共存有机污染物之间存在竞争吸附作用。.项目以聚合物为固体载体，通过相反转法一步合成了CNTs基聚合物微球复合吸附剂。CNTs基聚合物微球包括平整致密的外表面和疏松多孔的内部结构，碳纳米管呈分散状态镶嵌在聚合物薄层上。随着聚合物微球中碳纳米管载量的增加，复合吸附剂的比表面积显著增大。该吸附剂对水中4-氯苯酚的吸附符合拟二阶吸附动力学吸附模型，碳纳米管负载量对吸附能力有较大影响，负载量为5%时的平衡吸附量最大。