土壤-植物系统多溴联苯醚代谢反应研究

多溴联苯醚(PBDEs)是一类重要的新型持久性有机污染物，易在土壤和沉积物等环境介质中累积，但是目前关于土壤中PBDEs环境行为的研究非常有限。PBDEs会在环境介质和生物体内发生代谢反应，生成低溴、羟基和甲氧基PBDEs，影响其生物毒性和环境行为，关于陆生生态系统中PBDEs的代谢反应与机理尚待研究。因此，本项目重点研究土壤-植物系统PBDEs的脱溴、羟基化和甲氧基化代谢反应，阐述土壤和植物体中PBDEs的脱溴、羟基化和甲氧基化反应产物；明确PBDEs代谢反应的根际效应，根系分泌物中作用于PBDEs代谢反应的有效成分及其性质；应用分子生物学技术鉴定土壤中降解PBDEs的特异性微生物种群和植物体中作用于PBDEs代谢的目的基因，揭示土壤-植物系统PBDEs的代谢机理。本研究对认识PBDEs环境行为和生态毒性有重要意义，同时可以为相关环境管理政策制定提供重要的科学依据。

多溴联苯醚(PBDEs)是一类重要的新型持久性有机污染物，会在环境介质和生物体内发生代谢反应，影响其生物毒性和环境行为，关于陆生生态系统中PBDEs的代谢反应与机理尚不清楚，本项目系统研究了土壤-植物系统中PBDEs的代谢转化。研究首先通过分析在广东清远电子垃圾处理地采集的土壤和植物样品，揭示了土壤-植物系统中PBDEs 代谢转化的特征。进一步以玉米为模式植物，以BDE-47和6-OH-/6-MeO-BDE-47为污染物，通过水培实验研究了植物中PBDEs的代谢转化反应。BDE-47存在脱溴和羟基与甲氧基化反应，并以脱溴反应为主，未发现OH-/MeO-PBDEs向PBDEs的转化，低溴代OH/MeO-PBDEs的生成途径为先脱溴后羟基/甲氧基化，6-OH-BDE-47甲氧基化比6-MeO-BDE-47羟基化更易发生，同时存在OH/MeO-PBDEs的同分异构和脱溴代谢转化，基于结果分析提出了BDE-47和6-OH-/6-MeO-BDE-47在玉米体内的代谢途径。研究发现根系分泌组分能显著改变土壤微生物群落结构，促进土壤中PBDEs的降解，并以低分子量有机酸的作用最为显著。植物酶促进PBDEs的脱溴和羟基化代谢转化，并以脱溴为代谢的主要途径，其中硝酸盐还原酶（NaR）和谷胱甘肽巯基转移酶（GST）是植物中PBDEs降解的关键酶。应用含18,450个转录子的玉米表达谱基因芯片（AffymetrixGeneChip® Maize Genome Array）分析了BDE-47和6-OH-/MeO-BDE-47暴露下植物基因表达的差异，分别得到1502、1076和397个显著表达的差异基因，其中327个差异基因出现共表达。对差异表达基因进行分析筛选出参与吸收和传输、代谢转化和解毒、胁迫响应和能量代谢的关键调控基因。功能富集分析发现分子功能主要涉及催化活性、转运活性和结合能力等7大类。生物学过程主要涉及代谢、生理过程、细胞过程和应激响应等，对差异基因进行Pathway分析发现，玉米在BDE-47和6-MeO-/6-OH-BDE-47的暴露下影响较大的通路为糖酵解、谷氨酸代谢、果糖和甘露糖代谢、核糖体等。本研究对深入认识土壤-植物系统PBDEs的行为提供了重要的理论依据。