快重离子辐照引起金属纳米颗粒形变的机理研究

Due to small-size effect, surface effect and quantum size effect from metallic nanoparticles, the composites embedded with metallic nanoparticles possess the advantages of traditional composites and nanomaterials, and have wide application in optical device and energy fields. However, the metallic nanopartices fabricated by traditional methods randomly distribute in the matrix, and the shape of these metallic nanoparticles is always spherical. During the irradiation with high energy, the deposition of electronic energy with high density can result in oriented migration and re-organization of metallic atoms, which can transform the metallic nanoparticles in matrix deform along the ion incident direction to prolate spheroids or nanorods. The composite contained anisotropic metallic nanoparticles also shows anisotropy for their optical and magnetic properties, which has attract much interest of researchers and has become to be a hot research field. Because the deformation mechanism of metallic nanoparticles under irradiation with swift heavy ions still remain unclear up to now, we plan to study the deformation of metallic nanoparticles under irradiation with swift heavy ion by using the irradiation facility in the national laboratory of heavy ion accelerator in Lanzhou.

由于金属纳米颗粒的小尺寸效应、表面效应以及量子尺寸等效应，使得含有金属纳米颗粒的复合材料兼具了传统复合材料和纳米材料两者的优越性，在光电子器件及能源等领域都有着广泛的应用。但是采用传统制备方法引入的金属纳米颗粒是随机分布的球形颗粒，且无法对其分布的有序性和形状进行调控。在高能离子辐照的过程中，材料中瞬间高密度电子能量的沉积可以引起金属原子的定向迁移和重构，从而使得基体材料中球形的金属纳米颗粒沿离子入射的方向发生形变形成椭球状纳米颗粒或者纳米柱。这种各项异性金属纳米颗粒的引入，使得复合材料的光学及磁学性能呈现出了方向选择性，引起了人们极大的研究兴趣，现在已经发展成为一个热点研究领域。鉴于目前金属纳米颗粒形变的机理仍然处于探索阶段以及国内关于这方面的研究报道比较少见，我们拟借助兰州重离子加速器国家实验室的高能束流条件开展高能离子辐照引起金属纳米颗粒形变的机理研究。

含有金属纳米颗粒的复合材料兼具了传统复合材料和纳米材料两者的优越性，在光电子器件和能源等领域有着广泛的应用前景。采用传统制备方法引入的金属纳米颗粒是随机分布的球形颗粒，无法对其分布的有序性和形状进行调控。高能重离子辐照可以有效的改变金属纳米颗粒的形状，目前利用其对纳米颗粒形状的调控以及纳米颗粒形变机理的研究已经发展成为一个热点研究领域。本项目利用兰州重离子加速器提供的高能重离子辐照条件开展了Ag纳米颗粒形变的机理研究。实验发现晶体基体中的Ag纳米颗粒在辐照后发生了分解，所以重点对非晶SiO2基体中Ag纳米颗粒的形变进行了研究。在实验方面经过多次尝试我们在非晶SiO2基体中成功地观察到了球形Ag纳米颗粒沿离子入射方向发生了显著的形变，其表面等离子体吸收峰随剂量（形变）会发生持续的蓝移。在机理研究方面，利用热峰模型计算了高能重离子穿过Ag/SiO2核壳结构后样品中的温度随时间和空间的演化。结果表明由于Ag高的热导率和弱的电声-声子耦合作用和外层SiO2具有较差的热导率和强的电子-声子耦合作用使Ag/SiO2这种结构温度最先上升的区域是靠近界面一侧的SiO2层。Ag纳米颗粒的升温是由外层SiO2温度过高间接引起的，而Ag纳米颗粒形变的驱动力被认为是来自于外围SiO2层体积膨胀而产生的一个径向的压应力。同时作为对比也计算了目前较热的研究体系半导体Ge/SiO2结构中温度随时间和空间的演化，计算结果表明对于直径小于4nm 的Ge纳米颗粒其与Ag纳米颗粒的温度变化类似，但对于直径大于4nm的Ge纳米颗粒，其中心温度会先于界面处升高，与基体非晶SiO2层的行为类似。这就很好的解释了不同尺寸的Ge纳米颗粒在辐照过程中会有不同的形变方式。基于计算结果我们可以将Ag和Ge纳米颗粒的形变现象纳入了同一理论框架下进行合理的解释，解决了目前研究中不能将这两个形变体系采用相同方法进行解释的不一致性，有助于更深入的理解纳米颗粒形变的物理机制。