中红外激光驱动的分子高次谐波特性及红外共振动力学研究

飞秒激光与分子相互作用产生高次谐波已经成为人们认识分子微观世界的重要工具，其中中红外飞秒激光不仅能产生更宽的高次谐波谱，而且能激发更多的核运动，这就为人们探测分子微观结构和核运动过程提供了更有效的手段。本项目首先在理论上考虑波长效应和核运动效应，探讨适用于中红外飞秒激光驱动的分子高次谐波模型，然后着重在实验上探寻中红外飞秒激光驱动的分子高次谐波的强度、相位、极值位置、截止位置等特性与分子结构、分子排列及激光参数等的依赖关系：一方面，利用中红外飞秒激光可产生更高阶的高次谐波，研究不同对称性分子在更高阶处的高次谐波特性，从而提取出高阶相关的分子微观结构信息；另一方面，利用中红外飞秒激光的波长靠近有机分子的特征吸收峰，研究不同有机分子在红外共振条件下的高次谐波辐射特性，从而解析出红外共振过程中的动力学行为。本项目的研究有助于人们更多地了解分子的微观世界，从而更好地揭示化学反应的动力学物理本质。

高次谐波现象一直是比较热门的研究课题，很多新的实验现象被不断地发现，丰富了人们对强场物理过程的认识，同时也提供了一种探索微观物质世界的重要手段。本项目既有探测分子高次谐波产生过程中的超快动力学信息，也有研究原子高次谐波产生过程中的阿秒物理内容，特别是提出了一种亚周期波形可控、X-Y偏振可控的多色激光驱动场的独特设计（由一个主驱动场800 nm和两个相互垂直的控制场400 nm和267 nm合成），实现了单个高次谐波的选择性增强和相邻高次谐波的极大抑制，即通过相位匹配条件将高次谐波频率梳中的能量集中调谐到某个特定级次。与传统的单色驱动场相比，最终获得了高对比度（提高了1数量级）和高转换效率（提高了2个数量级）的突破性进展。. 基于本项目的资助，我们已在国内外知名学术刊物上发表学术论文10篇（7篇SCI收录，3篇EI收录），申请国家专利7 项（其中3项已授权），协助3 名研究生基于本项目完成学位论文。我们的标志性成果发表在物理领域的国际顶级期刊Physical Review Letters和Applied Physics Letters上，入选为“2013 中国光学重要成果”（全国共19项），被中国日报、中国科学报、科学时报、人民网等媒体转载报道，项目负责人入选为浙江省高校中青年学科带头人培养对象，还获得了国际第12届International Symposium on Ultrafast Intense Laser Science的“青年研究者奖”(国际该领域共3项)。