材料和界面工程提高量子点敏化太阳电池性能

The status of mean power conversion efficiency for quantum dot sensitized solar cells (QDSCs) limits the exploration of the “high efficiency, low-cost, and long lifetime” potentials. In order to solve the key scientific problems in restricting the efficiency of QDSCs: a low solar light harvesting efficiency for quantum dot materials together with a high recombination lost for photogenerated electron, and therefore improve the power conversion efficiency of QDSCs furthermore, a series of composite QD systems (including core/shell and alloy structures) without the existence of highly toxic cadmium and lead elements will be designed and synthesized on the basis of on band gap coupling theory to realize the features of wide range of light absorption and high conduction band edge for QD materials and improve the solar light harvesting efficiency and achieve high photocurrent and efficiency. Meanwhile, the charge recombination occurring inside QDs will be reduced after modifying the synthetic procedure and employing post-synthesis treatment on QDs; the charge recombination occurring between photoanode/electrolyte interfaces will be retarded after overcoating barrier layer materials, and the photovoltage and efficiency could be improved. With the implementation of this project, an efficiency up to 15% can be achieved for QDSCs. This can ensure the top position of the applicant in this target area and pave a road for their commercialization.

量子点敏化太阳电池效率不高的现状制约其高效率，低成本、长寿命潜质的发挥。以提高该类电池效率为目标，针对影响其效率的关键科学问题：量子点材料对太阳光捕获效率低及光生电子在传递、传输过程中复合损失严重，本项目拟基于能带耦合调控电子结构原理，研发兼具宽吸收和高导带能位特征不含铅、镉的复合结构（核壳、合金）量子点材料来提高对太阳光的捕获效率，获得高的光电流和效率；通过优化合成特性参数及后处理来降低量子点缺陷态密度，抑制量子点内部电荷复合；通过在光阳极表面包覆宽带隙高能垒层材料来减少光阳极界面电荷复合几率、提高电荷收集效率、获得高的光电压和效率。进一步阐明电荷分离、跃迁、传输及复合机制，探索材料、器件结构对器件性能的影响规律。通过项目实施，揭示量子点光电转换机理，研发效率大于15%或处于同期世界领先水平的量子点太阳电池器件，继续保持申请人课题组在该领域的国际领先地位，为其商用奠定理论基础。

由于量子点（QD）优异的光、电性能，量子点敏化太阳电池（QDSC）具有高效率，低成本、长寿命潜质，但目前的效率还不能满足商业应用的需求。QD对太阳光捕获利用率低以及载流子传输过程中复合损失严重是影响电池效率的最主要因素。采用低缺陷密度的高质量QD在TiO2膜上高负载沉积是实现高性能QDSC的根本途径。基于TiO2膜对不同QD的吸附位点不同，我们在饱和吸附CuInSe2 QD后，继续吸附CdSe或CuInS2 QD。结果表明共敏化策略可以大幅增加QD负载量，提高光捕获能力，同时也有效抑制了电荷复合，从而提高电荷收集效率。另外双吸光材料的梯次能级排布提高了电子注入效率。最终组装出的QDSC取得了当时该类电池的最高效率13.18%。尽管合金化是改善QD电子结构的一种简单有效的方法，然而单一的阴离子或阳离子合金化仍难以满足理想QD吸光材料的要求。我们采用阴阳离子共合金化的策略，制备了Zn−Cu−In−S−Se 五元合金量子点，通过组分工程系统调控量子点的带隙宽度、导带能位和缺陷态密度等关键性能参数，相应地实现了光捕获能力、电荷提取及收集效率的协同提升，最终大幅提升电池效率至14.66%。表面配体是胶体QD的重要组成部分，对其在TiO2膜上的沉积中起着重要作用。由于传统的单一配体巯基丙酸（MPA）包覆的QD在提高负载量上陷入了瓶颈，因此开发新的配体设计策略来进一步提高QD负载迫在眉睫。我们设计了MPA和无机配体双配体包覆的胶体QD，用于构建QDSC。无机配体与MPA共存，不仅可以大幅提高负载量，而且可以显著降低QD表面缺陷态密度，从而提高电池性能。基于SCN ̶ /MPA双配体的器件性能从基于单一MPA配体的14.30%提高到16.38%，这是液结量子点太阳能电池的新的认证效率记录。