东江流域典型河流中紫外吸收剂的污染过程与环境归趋研究

UV filters have been widely used in personal care products as additives to protect the consumer from UV radiation. The UV filters pollution in aquatic environments has recently received considerable attention due to the widespread use of personal care products. Discharge from wastewater treatment plants is a major pathway of UV filters entering the aquatic environment and resulting in water pollution. The reported research mainly focused on the investigation of concentrations of UV filters in the environment and ecotoxicological effects. So far, little has been known about the fate of UV filters in aquatic environments. On the basis of previous investigations, this project will study sources and exports and environmental fate of representative UV filters in a typical river of Dongjiang Basin. This investigation includes: (1) the pollution characteristics, removal rates and output load to receiving water of 14 UV filters in wastewater treatment plants, (2) distribution and biological enrichment mechanisms of UV filters in aquatic matrices and (3) microbial degradation of the representative UV filters in simulated water-sediment systems under different redox conditions. Through the field and laboratory research to assess the pollution of UV filters from sources to exports and their environmental fate in aquatic environments, which provide the scientific basis for evaluating ecological risks of UV filters.

由于个人护理品的广泛使用，其中起防晒作用的紫外吸收剂引起的环境污染问题近年来开始受到人们的关注。紫外吸收剂经由城市污水处理厂排放到自然环境，而大量集中的排放造成了受纳水环境中紫外吸收剂的污染。目前国内外研究主要集中于它们的环境监测和生态毒性，而对于水环境中紫外吸收剂的环境归趋缺乏系统的研究。本项目将在前期研究基础上以东江流域典型河流为研究区域，开展代表性紫外吸收剂的源汇过程与环境归趋研究：重点研究14种紫外吸收剂在城市污水处理厂的污染特征、去除规律及其对受纳水体的输入贡献，阐明其在受纳水环境介质中的分配和生物富集机制；并在实验室条件下进一步研究典型紫外吸收剂在水-沉积物体系好氧和厌氧条件下的微生物降解规律。通过野外调查和实验室研究相结合，探讨紫外吸收剂从源到汇的污染过程及其环境归趋，为评价其生态健康风险提供基础科学数据。

本项目主要研究紫外吸收剂在城市污水处理厂的污染特征和去除规律，阐明其在受纳水环境介质中的分配和生物富集机制，并在实验室条件下进一步研究典型紫外吸收剂的好氧和厌氧微生物降解规律。项目按计划完成了相关研究内容，取得的主要研究成果有：（1）详细分析了珠三角一污水处理厂各级污水处理工序中水相和污泥相中目标紫外吸收剂的含量分布、去除效率和去除机理。在污水厂各级污水中BP-3是主要的检出紫外吸收剂，大部分紫外吸收剂水相去除率较高。污泥相吸附是紫外吸收剂特别是4-MBC、UV-326和OC主要的去除途径。（2）调查了东江流域重要支流淡水河和石马河流域地表水和沉积物中14种紫外吸收剂化合物的分布规律。主要积累在沉积物相，其中UV-329检出浓度最高达到396 ng/g。紫外吸收剂污染特征呈现明显的季节性变化，夏季显著高于冬季，这可能与夏天防晒霜等使用量增加有关。（3）基于QuEChERS提取和GC-MS仪器分析，建立了一套鱼肉和鱼肝脏中紫外吸收剂的高灵敏度分析方法。并提取和分析了东江流域鱼中紫外吸收剂的富集水平。紫外吸收剂在鱼肉和肝脏中均有不同程度富集，其中OC、UV-327和UV-328在肝脏中的最高检出浓度分别高达91.5ng/g, 287ng/g和207ng/g。（4）通过接种好氧活性污泥和厌氧消化污泥研究了BP-3在多种氧化还原条件（好氧、厌氧-硝酸盐还原、硫酸盐还原、铁还原条件）下的微生物降解规律。BP-3的微生物降解速率和降解产物取决于体系中的最终电子受体条件。厌氧控制条件下半衰期最短为4.2 d，在好氧条件下半衰期最长为10.7 d。BP-3主要通过甲氧基取代位点的去甲基化反应好氧和厌氧生物转化生成产物4-cresol和2,4-dihydroxybenzophenone。（5）开展了典型紫外吸收剂在地下水-沉积物体系中的微生物降解研究， 6种典型紫外吸收剂在地下水-沉积物中均具有较好的微生物降解性。氧化还原条件是降解速率的重要影响因素。好氧条件更有利于紫外吸收剂在地下水-沉积物体系中的微生物降解。研究成果发表SCI论文7篇，参与培养博士研究生2名（其中1名已毕业）。