高密度超快余辉发光钽酸盐晶体的生长及发光机理研究

许多大型核医学成像设备中探测信号的核心部件是高能闪烁晶体，它的密度高和发光余辉短可以使得测量设备接收辐射灵敏度高，探测信号速度快，提高设备的成像性能。因此研发密度高、发光余辉短、发光好的闪烁晶体对核医学成像设备的创新有着关键的意义。我们在前一个基金中已经成功的找到了目前已知发光材料中密度最高（9.75g/cm3）、发光余辉最短（亚纳秒）、且发光良好的LuTaO4:Nd，密度远高于、发光余辉短于目前已实用的最优闪烁晶体(如PbWO4、Lu2SiO5:Ce和LuAlO3:Ce)。但是，核医学成像设备中必须使用晶体而不是粉末，而该晶体难于生长，4f组态内的发光超快衰减与现有理论冲突还未能解释。为了应用，必须解决这些难点，搞清此类闪烁晶体的发光机理，扩展这一类晶体的基质（钽酸盐、钨酸盐等），扩展稀土发光激活剂（稀土离子等），优化掺杂浓度，提高发光效率，实现应用上创新，特提出本申请。

发展快衰减重闪烁体是高能物理、核医学成像等领域的重要需求。以高密度密度分别为9.8、8.94g/cm3的LuTaO4、GdTaO4为基础，首次发现了数种新型快衰减重闪烁体，研究了它们的光谱和闪烁特性、发光机理、结构、单晶生长技术、相图等，GdTaO4、Ca:GdTaO4已引起国内外相关用户单位的兴趣。主要结果为：1)测定了Lu2O3-Ta2O5相图，为LuTaO4闪烁体的制备技术探索提供了依据；2) 指认了Nd:RETaO4发光跃迁，确定了晶场能级，拟合了它们的哈密顿参数。3)将发光强度全谱拟合方法成功用于Nd:RETaO4发光强度拟合，获得了跃迁强度参数A^l,tp，并由其计算了418nm快衰减发光上能级2P3/2寿命，给出了快衰减发光模型。4) 发现了数种快衰减重闪烁体：(a)发现了密度为8.94g/cm3的GdTaO4存在快衰减发光，包含72.6、1236.2 ns两个快慢成分，绝对光产额约为PbWO4(密度8.2g/cm3)的3~4倍，相对光产额与PbWO4相当，约为19 p. e. /MeV。改进了它的单晶生长工艺，生长了ϕ23× 30 mm的优质GdTaO4单晶。(b) 发现Ca离子掺杂GdTaO4可显著缩短发光衰减时间， (5at%)Ca:GdTaO4多晶荧光衰减时间由46%、54％的5、57ns两个成分组成，发光积分强度增强至二倍；生长了Ø20×30mm的 (0.45at%)Ca:GdTaO4单晶，三指数拟合其荧光寿命分别为1.8、17.4、221ns，相应比例为24%、43％、33％。(c)发现(1at%) Nd:LaTaO4(密度为7.8g/cm3)、(1at%) Nd:ScTaO4的418nm荧光寿命为59.5、86 ns，是潜在的重闪烁体。5)以Lu、Y部分替代GdTaO4中的Gd，用提拉法生长了Nd,Lu:GdTaO4、Nd,Y:GdTaO4单晶，研究了其结构、发光及激光等，发现掺杂可加快GdTaO4的荧光衰减，但均降低了光产额。6) 研究了La、Y、Sc替代Lu对Nd:LuTaO4、NdTaO4发光的影响，以及Pr:LuTaO4的结构、发光特性、Nd:LuTaO4的热释光。7）表征了GdTaO4、Nd,Y:GdTaO4的热学特性等。这些新型快衰减重闪烁体有望用于高能物理核核医学成像等领域。