离子液体中多级孔磷酸铝分子筛的合成研究

多级孔分子筛由于巨大的比表面积、发达的多级孔隙结构，使其在扩散、传质等方面表现出优于其他单一孔结构材料的特性。本申请拟以离子液体为溶剂和模板剂，常压一步法合成多级孔磷酸铝分子筛，以原位表征技术为主要手段深入研究多级孔磷酸铝分子筛的合成机理。通过调变离子液体的结构和聚合态，优化离子液体与无机前躯体间的作用力，实现单分子的离子液体作为微孔模板剂，聚合态的离子液体作为介孔和大孔模板剂，一步制备多级孔磷酸铝分子筛。利用该合成体系低蒸汽压、操作简单的特点，原位表征多级孔磷酸铝分子筛的合成过程，揭示多级孔磷酸铝分子筛的合成机理。本申请不仅为多级孔分子筛的合成提供一条崭新的路径，同时达到深入研究多级孔分子筛合成机理的目的，为多级孔分子筛的合成提供理论依据，进而指导设计制备多级孔分子筛。本研究工作也将推动离子热合成技术的进一步发展，拓展离子液体的应用领域，具有重要的科学意义。

本课题以离子液体为溶剂和模板剂，通过改变合成条件，调变有机胺的种类，以及优化有机胺的加入量，常压一步合成了多级孔AlPO4-5分子筛材料。利用物理吸附、SEM和TEM等表征技术，确认了所制备多级孔材料的孔类型和孔分布。利用原位NMR技术研究了多级孔AlPO4-5分子筛合成过程中有机胺与离子液体的相互作用，证明了二者相互作用形成了多种聚合物，不同结构和尺寸的聚合物可能作为结构导向剂导向多级孔的生成。此外，本研究工作还利用固体NMR、XRD、SEM和HRTEM等表征技术研究了多级孔AlPO4-5分子筛和AlPO4-11分子筛的合成机理。阐述了分子筛合成过程中，离子液体的结构导向作用，以及F离子的作用机制，描述了不同阶段分子筛无机骨架形成的规律，给出了相应的机理模型图。. 通过三年的研究工作，取得了预期的实验结果，证明了利用离子热法合成多级孔分子筛的可行性，并且利用原位核磁共振以及其他表征方法研究了分子筛的合成机理。研究过程中，发表SCI论文2篇，申请相关专利6项，培养2名博士研究生。另有部分研究工作在整理，文章待发表，博士研究生预计2015年秋季毕业。